Neu entwickelter Aluminiumoxid-Quantenpunkt

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 9505 (2022) Diesen Artikel zitieren

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In dieser Arbeit werden ein neu entwickeltes Nanofluid auf Aluminiumoxid-Quantenpunktbasis (α-AQDs; D ~ 4 nm; amorpher Feststoff) und ein kommerzielles Nanofluid auf Aluminiumoxid-Nanopartikelbasis (γ-ANPs; D ~ 20 nm; kristalliner Typ) mit der Fähigkeit untersucht der starken kolloidalen Dispersion bei Reservoirbedingungen, wie hoher Salzgehalt, zweiwertige Ionen (Ca2+) und hohe Temperatur, wurden verglichen. Das Hauptziel dieser Forschung bestand darin, die Rohölverdrängungsmechanismen von Aluminiumoxidsuspensionen als Funktion der Größenvielfalt und Partikelmorphologie in gealterten Karbonatgesteinen zu untersuchen. Das starke Wechselwirkungspotential zwischen den Partikeln wurde durch die Zitronensäure und eine spezielle Zusammensetzung eines Polyelektrolytpolymers auf Carboxylat-Sulfonat-Basis als wirksame Dispergiermittelverbindung auf der Oberfläche erreicht, was zu einer negativen Partikelladung und einer zusätzlichen sterischen und elektrostatischen Abstoßung führte. Die Änderung der Benetzbarkeit bei Einwirkung von Flüssigkeiten mithilfe des Kontaktwinkels und der Amott-Zelle wurde an gesättigten Karbonatpfropfenproben und Gesteinsscheiben durchgeführt. Währenddessen wurden dynamische Kernverschiebungen durchgeführt, um den Wasser-/Nanofluid-/Ölfluss und das Nanopartikel-Retentionsverhalten durch typische Porenhälse unter den Bedingungen des Reservoirs zu testen. Die Stabilitätsergebnisse zeigten, dass PE-Polymer in der Lage war, über einen Zeitraum von 30 Tagen eine langfristige kolloidale Flüssigkeit zu erzeugen. Es wurde festgestellt, dass die Massenkonzentration des Nanofluids mit abnehmender Partikelgröße zunahm. Die optimale Menge an Partikeln in wässriger Lösung betrug für ANPs 0,05 Gew.-% und für AQDs bis zu 0,1 Gew.-%. Die Analyse der Experimente zeigte, dass die Veränderung der Benetzbarkeit der Hauptmechanismus bei der Nanofluid-Injektion war. Laborkernflutungsdaten bewiesen, dass die verbesserte Ölgewinnung aufgrund einer geringeren Konzentration von ANPs mit AQDs bei höheren Konzentrationen übereinstimmte. Darüber hinaus wurde eine Untersuchung des Permeabilitätsbeeinträchtigungsverhaltens im Hinblick auf die mögliche Ablagerung von Mineralablagerungen und die Freisetzung von Aluminiumoxid auf der Gesteinsoberfläche erörtert. Die Ergebnisse zeigten, dass ein großer Teil der Permeabilitätsschäden durch mineralische Ablagerungen verursacht wurde (55–59 %). Bei Nanoflüssigkeiten auf Aluminiumoxid-Quantenpunktbasis wurde eine minimale Beeinträchtigung (2–4 %) festgestellt, und bei Nanoflüssigkeiten auf ANP-Basis wurde eine signifikante Verringerung der Permeabilität um ~ 10 % beobachtet.

Der weltweite Ölbedarf ist in den letzten Jahren gestiegen und die Ölprimärerzeugung kann diesen Bedarf nicht mehr decken. Fast die verbleibenden zwei Drittel der Ölvorräte in Lagerstätten sind anfällig für eine verbesserte Ölförderung (Enhanced Oil Recovery, EOR). Von den zahlreichen EOR-Methoden gelten chemische Methoden aufgrund ihrer hohen Effizienz sowie technischen und wirtschaftlichen Machbarkeit als die größten Verbesserungen. Nanoflüssigkeiten, die durch Dispergieren von Nanopartikeln mit einer Größe zwischen 1 und 100 nm in einer Wirtsflüssigkeit hergestellt werden und in die Lagerstätten injiziert werden können, um die Ölproduktion anzukurbeln, wurden in den letzten Jahrzehnten von vielen Forschern angezogen und hauptsächlich in chemische EOR-Methoden eingeteilt1, 2,3,4,5,6,7. Einige Forscher waren auch daran interessiert, die Nanopartikel mit anderen Chemikalien wie Tensiden, Polymeren, Schäumen und Emulsionen zu mischen, um sowohl die Charakterisierung als auch die Gewinnung von Ölfeldern voranzutreiben8,9,10,11,12,13,14,15,16. Unter den zahlreichen Parametern, die die Ölgewinnungseffizienz beeinflussen, sind die Änderung der Benetzbarkeit17,18,19 und Grenzflächenspannungen (IFTs)20,21 die wichtigsten Faktoren, die die Ölgewinnung beeinflussen. Wenn neue Materialien wie Nanopartikel als Zusatz bei der Wasserflutung eingesetzt werden5,22,23,24,25,26,27,28, wurden die durch sie verbesserten Ölrückgewinnungsmechanismen in verschiedenen Untersuchungen untersucht. Einige dieser Mechanismen umfassen: (1) disjunkte Druckgradienten, die die Ablösung von Öltröpfchen von der Gesteinsoberfläche bewirken, indem sie einen Keilfilm erzeugen29,30; (2) Mobilitätsverhältnis verringert und erhöht die Viskosität der eingespritzten Flüssigkeit31,32, (3) Verringerung der Grenzflächenspannung33,34,35 und (4) Änderung der Benetzbarkeit zu stärker wasserfeuchten Bedingungen36,37,38,39,40. Eine der größten Herausforderungen bei der Verwendung von Partikeln bei der verbesserten Ölgewinnung besteht jedoch darin, dass sie unter Lagerstättenbedingungen wie hoher Temperatur und starkem Salzgehalt kolloidal dispergiert sein müssen und zweiwertige Ionen wie Ca2+ und Mg2+ enthalten müssen. Nanoflüssigkeiten mit geringer Transportstabilität in Reservoirmedien können in porösen Medien schwere Schäden verursachen33,41. Die Stabilität von Nanoflüssigkeiten wurde in Ghadimis Arbeit umfassend für verschiedene thermodynamische Bedingungen in Kühltürmen und anderen Wärmeübertragungsmedien untersucht42. Ogolo et al.43 verwendeten einige Arten von Nanopartikeln, beispielsweise Aluminiumoxide, Zink, Magnesium, Eisen, Zirkonium, Nickel und Silizium, auf ölgetränkten Sand. Sie zeigten, dass der Einsatz von Nanoflüssigkeiten bei der Ölförderung sehr effektiv sein würde. Als wirksame Mechanismen zur Verbesserung der Erholung betrachteten sie eine Änderung der Benetzbarkeit, eine Verringerung der Grenzflächenspannung, der Ölviskosität und des Mobilitätsverhältnisses. Ju et al.44 untersuchten hydrophile Polysilizium-Nanopartikel auf die Veränderung der Benetzbarkeit in Gesteinsoberflächen. Sie zeigten, dass die Ölgewinnung durch Fluten mit hydrophilen Polysilizium-Nanopartikeln deutlich verbessert werden könnte. Diese Arbeit empfahl, dass eine Nanopartikelkonzentration zwischen 0,02 und 0,03 Gew.-% für eine verbesserte Ölgewinnung wünschenswert sei. Außerdem zeigten die Ergebnisse von Maghzi et al.38, dass die Silica-Nanopartikel eine Verbesserung der Reinigungseffizienz bei Wasserüberschwemmungen bewirkten. Sie verwendeten ein Mikromodell mit Fünf-Punkt-Glas, das zunächst mit Schweröl und Wasser in unterschiedlichen Gewichtsprozentwerten gesättigt war. Giraldo et al.45 untersuchten die Anpassung der Benetzbarkeit von Sandsteinzentren an die anfängliche Ölbenetzbarkeit in Gegenwart von Nanoflüssigkeiten auf Aluminiumoxidbasis im Reservoir. Khosravani et al.46 verwendeten γ-Al2O3-Nanopartikel mit unterschiedlichen spezifischen Oberflächen und stellten Flüssigkeitsproben mit einer einfachen und kostengünstigen Technik her. Sie untersuchten die Stabilität von Hybrid-Nanoemulsionen bei verschiedenen Temperaturen, entwickelten anschließend eine stabile Emulsion und verwendeten sie in Ölgewinnungstests. Auch Mohammadi et al.47 berichteten über die gleichen Ergebnisse für die Synthese von γ-Al2O3-Nanopartikeln. Sie untersuchten die Wirkung von γ-Al2O3-Nanopartikeln auf die Änderung der Benetzbarkeit des Carbonatreservoirs. Khezrnejad et al.48 untersuchten die Wirkung verschiedener Faktoren wie Nanopartikeltyp (Siliziumoxid und Aluminiumoxid), Konzentration von Nanopartikeln, Druck, Temperatur und Injektionsrate auf die verbesserte Ölförderung. Sie zeigten, dass andere Faktoren einen signifikanten Einfluss auf die Viskosität und Ölrückgewinnung hatten als die Art der Nanopartikel. Cao et al.49 zeigten, dass Aluminiumoxid-, Siliciumdioxid- und Zirkonium-Nanoflüssigkeiten den größten Einfluss auf die Verringerung des Oberflächenkontaktwinkels und die Änderung der Benetzbarkeit haben. Die Auswirkung der Art und Konzentration jedes einzelnen Nanopartikels wurde bestimmt. Auch Lu et al.50 zeigten, dass Synthesemethoden und -bedingungen einen großen Einfluss auf die Eigenschaften und Stabilität der Nanopartikel haben. Sie synthetisierten die γ-Al2O3-Nanostruktur durch hydrothermale Methode. Dennoch wurden in den letzten Jahrzehnten neue Nanoflüssigkeiten wie Polymer-Nanopartikel aufgrund ihrer geringen Toxizität und guten Biokompatibilität52, die sie für Öllagerstätten geeignet machten, häufig in der Umweltverschmutzungskontrolle und in der Medizin eingesetzt51. Darüber hinaus konnte die Oberfläche von Polymernanopartikeln leicht modifiziert werden, insbesondere mit Carboxylgruppen,53 was ihnen eine Stabilität bei hohen Temperaturen und hohem Salzgehalt ermöglichte. Daher waren die mit Polymer beschichteten Nanopartikel gute Kandidaten für Träger. Bila et al.54 erklärten die Anwendbarkeit von polymerbeschichteten Silica-Nanopartikeln als Zusätze zur Verbesserung der Wasserflutung in wasserfeuchten Reservoirs. Sie schlugen eine Reduzierung der IFT, eine Veränderung der Rauheit der Gesteinsoberfläche und der Benetzbarkeit hin zu mehr Wasserbefeuchtung sowie eine mikroskopische Strömungsumlenkung aufgrund der Verstopfung der Poren als die wichtigsten EOR-Mechanismen bei der Anwendung von Nanopartikeln vor. Darüber hinaus mobilisierten die Nanopartikel Restöl und steigerten die Ölrückgewinnung auf bis zu 9,2 % des OOIP54. Zhou et al.55 entwickelten ein neues Nanofluid, indem sie negativ geladene Polymernanopartikel mittels elektrostatischer Anziehung mit einem zwitterionischen Tensid vom Betain-Typ beschichteten. Das Nanofluid verbesserte die Stabilität bei Sole mit hohem Salzgehalt, die zweiwertige Ionen enthielt (15 % stimulierte Sole) und bei hohen Temperaturen (80 °C). Die Fähigkeit des Nanofluids zur verbesserten Ölrückgewinnung ergab, dass die gesamte Ölrückgewinnung durch das Nanofluid um 9,32 % höher war als die der Sole55. Außerdem untersuchten Omran et al.56 die Leistung von polymerbeschichteten Silica-NPs für die Ölgewinnung im Mikromaßstab bei drei Benetzungsbedingungen (wassernass, mittelnass und ölnass) und allen Laborbedingungen wie Durchflussrate und Pore Struktur, anfängliche Ölkonnektivität und Temperatur wurden für alle Staaten als gleich angesehen. Die Clusterbildungseffizienz von polymerbeschichteten Silica-NPs wurde aufgrund einer höheren Mobilisierung, kleinerer verbleibender Ölcluster und einer geringeren Konnektivität des Restöls besser erreicht. Sagala et al.57 synthetisierten und untersuchten die Leistung verschiedener Arten von Nanopyroxenen als neutrales Pyroxen, halb hydroxylfunktionalisiertes und vollständig hydroxylfunktionalisiertes hydrophobes Pyroxen. Die Konzentration dieser Nanoflüssigkeiten wurde konstant bei 0,005 Gew.-% gehalten. Die Effizienz der verschiedenen Pyroxen-basierten Nanofluide wurde durch Kontaktwinkel, IFT-Messungen bei verschiedenen Temperaturen, spontane Imbibition (SI) und Kernflutungstests untersucht. Die Ölgewinnung konnte nach der Soleflutung durch Kernflutungstests um weitere 10,57 % gesteigert werden57. Ali et al.58 stellten intelligente Polymer-Nanoflüssigkeiten her, indem sie die synthetisierten TiO2/SiO2/PAMNCs in intelligentem Wasser mit verschiedenen Arten und Konzentrationen gelöster Ionen dispergierten. Die formulierten intelligenten Polymer-Nanofluide wurden zur ITF-Reduktion und Benetzbarkeitsänderung von Karbonatgesteinsmessungen eingesetzt. Der höchste Anstieg der Ölgewinnung wurde von 36,0 auf 46,5 % des ursprünglich vorhandenen Öls (OOIP) erzielt58. In dieser Studie beschränkte sich unsere Auswahl als Nanoflüssigkeit auf Metalloxidbasis auf Aluminiumoxid (Al2O3), das für verschiedene Anwendungen von Interesse ist, insbesondere als Verbesserungsmittel zur Vergrößerung unterirdischer Ölvorkommen45,46,47,59,60,61 . Daher haben wir in der vorliegenden Arbeit Aluminiumoxid-Quantenpunkte (AQDs) synthetisiert mit dem Ziel, Nanostrukturen mit sehr geringer Größe und Quanteneigenschaften herzustellen. Anschließend wurde die EOR-Leistung von Nanoflüssigkeiten auf Aluminiumoxid-Quantenpunktbasis (AQDs; D ~ 4 nm) untersucht und mit kommerziellen Nanopartikeln (ANPs; D ~ 20 nm) bei Reservoirbedingungen verglichen, z. B. gleichzeitiger Einfluss von Temperatur, Salzgehalt und zweiwertigen Ionen ( Ca2) in Gegenwart von Karbonatgestein. Im Allgemeinen bestand das Hauptziel dieser Studie darin, die Reaktion der Partikelgröße und des Morphologietyps von Aluminiumoxid in Quantenpunkten und Nanopartikelfestkörpern auf die kolloidale Stabilität zu demonstrieren und anschließend Einblicke in das ihnen zugrunde liegende EOR-Potenzial zu gewinnen, einschließlich der Änderung der Benetzbarkeit durch den Kontakt Winkelmessungen und die Amott-Zellentests sowie dynamische Kernverschiebungen. Außerdem folgten wir einer perfekten Methodik wie bei Karbonatgestein, um das Formationsschädigungsverhalten von Partikeln zu berücksichtigen. Wir haben AQDs nach Nemade'work62 synthetisiert und kommerzielle ANPs von der Firma Scharlau geliefert. Anschließend haben wir negativ geladene carboxylierte (COO−) Gruppen auf der Aluminiumoxidoberfläche durch Zitronensäure- und Polyelektrolytpolymer (PE)-Beschichtungen verstärkt, um sicherzustellen, dass sie stabil bleiben. Experimentelle Ergebnisse zeigten, dass 0,05 Gew.-% Cit-AQDs-Pulver + 0,05 Gew.-% PE in SWP, 0,1 Gew.-% Cit-AQDs-Pulver + 0,1 Gew.-% PE in SWP und 0,05 Gew.-% Cit-ANPs-Pulver + 0,1 Gew.-% von PE in SWP könnten starke Flüssigkeiten mit sehr langfristiger Stabilität erzeugen, die die Benetzbarkeitsänderung hin zu mehr Wasserfeuchtigkeit verändern könnten, was zu einer zusätzlichen Ölausbeute von etwa 24–38 % im Vergleich zu Salzlösung führen könnte. Außerdem zeigten die Laborexperimente, dass der Formationsschaden durch die Injektion von PE-cit-ANPsswp-Nanofluid selbst bei niedrigeren Konzentrationen schwerwiegend war. Der Formationsschaden wurde deutlich reduziert, wenn PE-cit-AQDsswp der Sole zugesetzt wurde.

Zuerst wurde α-Al2O3-Quantenpunktpulver (AQDs) durch Mischen von 1 M Aluminiumnitrat und 1 M Hexamethylentetramin unter magnetischem Rühren bei Raumtemperatur für 20 Minuten synthetisiert, dann wurde der zentrifugierte Niederschlag 36 Stunden lang bei 200 °C gemäß Nemade'work62 gesintert . Sowohl Aluminiumoxidpartikel, γ-Al2O3-Nanopartikelpulver (ANPs) (< 99,99 %, Firma Scharlau) als auch synthetisierte α-Al2O3-Quantenpunkte (AQDs) wurden mittels XRD zur Phasenidentifizierung, Kristallitgröße und Strukturbestimmung charakterisiert. (Abb. S1 unterstützende Informationen) zeigt XRD-Muster von Aluminiumoxidpartikeln. Sie zeigen deutlich das Vorhandensein von Al2O3 (α und γ) als aluminiumhaltige Phase in den Proben. (Abb. S1a unterstützende Informationen) zeigt die Pulverröntgenbeugungen von α-Al2O3-Quantenpunkten (AQDs) mit den Ebenen 012, 104, 110, 113, 024, 116, 124 und 330 aus Aluminiumoxid. Das XRD-Muster von AQDs zeigt, dass die Peaks sehr verbreitert sind und diese Verbreiterung die Abnahme des Kristallits widerspiegelt, sodass die Strukturen als amorphe oder sehr feine Partikel betrachtet werden können. Basierend auf der Debye-Scherrer-Gleichung wurde aus Beugungspeaks eine Kristallitgröße von AQDs von etwa ~ 4 nm ermittelt. Außerdem wurden die Reflexionen bei 37,31°, 45,34° und 67,43° in γ-Al2O3-Nanopartikeln (ANPs) mit den Ebenen (311), (400), (440) aus Aluminiumoxid mit einer Kristallitgröße von etwa ~ 20 nm aus der Debye-Scherrer-Gleichung gefunden und Kristallstruktur (Abb. S1b unterstützende Informationen). Abbildung 1a und b zeigt die sphärische Morphologie von Aluminiumoxid-Nanostrukturen anhand von TEM-Fotografien. Die Partikelgrößenverteilung wurde geschätzt, indem die Größe der Gesamtpartikel von etwa 100 Partikeln im TEM-Bild mithilfe des Programms zur Bildmikrostrukturmessung und des dynamischen Lichtstreuungsanalysators gemessen wurde. Wie in Abb. 1c und d zu sehen ist, ergab die Größenverteilung der Partikel einen durchschnittlichen Durchmesser von 4 nm für α-Al2O3-Quantenpunkte (AQDs) und 20 nm für γ-Al2O3-Nanopartikel (ANPs). Die Ergebnisse der ASAP-Analyse für die gesamte BET-Oberfläche und das Porenvolumen wurden in (Tabelle S3 mit unterstützenden Informationen) zusammengefasst. In beiden Proben kommt es zu deutlichen Veränderungen der Oberfläche und des Porenvolumens. Im Vergleich zur ANP-Probe wurde beispielsweise die gesamte BET-Oberfläche der AQD-Probe erhöht, was zu einem Wachstum von 19,7 % bzw. 58,2 % für die gesamte BET-Oberfläche und das Porenvolumen führte. Um die Eigenschaften von Quantenpunkten in synthetisierten AQD-Proben zu erkennen, wurde eine Fluoreszenzmessung von 300 bis 500 nm mit einem PL-Analysator durchgeführt und in (Abb. S2 unterstützende Informationen) dargestellt. Der Spitzenwert der Emission wurde bei ~ 387 nm beobachtet, was auf das Vorhandensein von Defekten zurückzuführen ist.

(a) TEM-Aufnahme für α-Al2O3-Quantenpunkte (AQDs), (b) TEM-Bild für γ-Al2O3-Nanopartikel (ANPs), (c) Partikelgrößenverteilung durch DLS für α-Al2O3-Quantenpunkte, (d) Partikelgrößenverteilung durch DLS für γ-Al2O3-Nanopartikel.

Eine der größten Herausforderungen bei der Verwendung von Partikeln bei der verbesserten Ölgewinnung besteht darin, dass sie unter Lagerstättenbedingungen wie hoher Temperatur und starkem Salzgehalt kolloidal dispergiert sein müssen und zweiwertige Ionen wie Ca2+ enthalten. In diesem Abschnitt wurde das Aggregatverhalten von Partikelsuspensionen (AQDs und ANPs) in Salzlaken (SWP, SB1, SB2, SB3 und SB4) bei 25 und 90 °C untersucht. Partikelkonzentrationen von 100 bis 1200 ppm wurden mit ausreichender Fokussierung auf die gesamten Stabilitätsbedingungen gewählt. Aus Thermodynamik und experimentellen visuellen Ergebnissen ist bekannt, dass Al2O3 ohne Zusatz eines Stabilisators bei Raumtemperatur in Medien mit Ionenstärke unlöslich ist. Um die Dispersion in der Salzphase und bei hohen Temperaturen gleichzeitig zu verbessern, haben wir negativ geladene carboxylierte (COO−) Gruppen auf der Oberfläche von Al2O3 durch Beschichtungen mit Zitronensäure und Polyelektrolytpolymer (PEs) erzeugt und verstärkt, um sicherzustellen, dass sie suspendiert bleiben, was sterische, elektrostatische oder elektrostriktische Auswirkungen erschwert Stabilität. Zitronensäure und Polyelektrolytpolymer mit carboxylierten Ketten (Acrylamidosulfonsäure/Acrylsäure/Acrylamido) als Dispergiermittel wurden als duale Kandidaten für die Stabilisierung identifiziert. Sie können auf der Aluminiumoxidoberfläche adsorbieren, dissoziieren und als Oberflächenladungsmodifikatoren wirken. Die Beschichtung von Nanopartikeln mit Zitronensäure und Polyelektrolyten (PEs) ist bei vielen Forschern gut etabliert63,64,65,66,67,68,69. Diese Zusätze bewirken eine Änderung der Oberflächenladung, was zu einer Änderung der Doppelschichtabstoßung durch Adsorption an der Partikeloberfläche führt68,70. Laut Chapels Arbeit66 kann eine langfristige kolloidale Stabilität auftreten, wenn Nanopartikel mit einer organischen Schicht wie Polyelektrolytpolymeren beschichtet werden. Die Gründe für das Stabilisierungsverhalten von Nanopartikeln durch Polymere sind gut verstanden66: (i) Polymere können als sterische Barriere gegen die Ausflockung durch eine Bürste aus gestreckten Ketten wirken. (ii) Wenn das Polymer entlang seines Rückgrats Ladungen trägt, wie in Polyelektrolyten, verleiht die organische Schicht eine zusätzliche elektrostatische Abstoßung zwischen NPs66. Durch PE-Polymere wird eine sterische und elektrostatische Abstoßung erzeugt, die oft als elektrostrikte Wechselwirkung bezeichnet wird.

In dieser Studie wurden zunächst Citrat-beschichtetes Al2O3 (AQDs und ANPs, bei pH 7,1) unter Verwendung der von Hidber68 beschriebenen Methode hergestellt. Um die Adsorptionskurven zu erhalten, wurden Suspensionen von 1,5 g Al2O3 in 20 ml Zitronensäurelösung und dem inerten Elektrolyten KNO3 (0,1 N) mit unterschiedlichen Mengen Zitronensäure bei einem pH-Wert von 7,1 hergestellt. Das verwendete Wasser war entionisiert und der pH-Wert wurde mit KOH-Lösung (1 N) eingestellt. Während der Zugabe von Al2O3 wurde der pH-Wert ständig überwacht und angepasst. Der pH-Wert wurde mit einer Glaselektrode gegen eine Silber/Silberchlorid-Elektrode (pH-Meter 86505 AZ-Gerät) gemessen. Die Versuchsröhrchen wurden mit N2-Gas gespült, um die Bildung von Metallcarbonaten in der Lösung zu verhindern. Anschließend wurden die Röhrchen mit einem Bördelverschluss verschlossen und für 72 Stunden bei 25 °C in einen mechanischen Schüttler gegeben und anschließend zentrifugiert. Nach der Zentrifugation wurde die Zitronensäurekonzentration im Überstand mit einem Flüssigchromatographie-HPLC-Gerät (Modell 600E), das mit einem Diodenarray-UV-Vis-Detektor ausgestattet war, bestimmt und mit der Blindlösung (ohne Adsorptionsmittel) verglichen. Der Unterschied zwischen der anfänglichen und der endgültigen Zitronensäurekonzentration in der wässrigen Phase entspricht der Menge an Dispergiermittel, die an der Feststoffoberfläche adsorbiert wurde. Vor seiner Verwendung wurde das Aluminiumoxid durch Soxhlet-Extraktion mit destilliertem Wasser gereinigt. Die Zweiflächen-Langmuir-Isothermen [Gl. (1)] wurde bei der Interpretation von Adsorptionsphänomenen verwendet63. Das Langmuir-Modell mit zwei Oberflächen geht davon aus, dass die Adsorption auf zwei Arten von Oberflächen mit unterschiedlichen Bindungsenergien erfolgt. Das Adsorptionsverhalten von Zitronensäure auf Aluminiumoxidoberflächen (AQDs und ANPs) wurde in (Abb. S3, unterstützende Informationen) gezeigt. Die maximal adsorbierte Menge an Zitronensäure wurde mithilfe von Gl. berechnet. (1) von diesem Modell63 mit der Kurvenanpassungs-Toolbox der MATLAB-Software.

Dabei ist „citad“ die Menge der adsorbierten Zitronensäure, „cit“ die Gleichgewichtskonzentration der Zitronensäure in der Lösung, „(citad)max1 und (citad)max2“ die Messwerte für die maximal adsorbierte Menge an Zitronensäure und K1 und K2 sind Adsorptions-/Desorptionsgleichgewichtskonstanten. Die gemessenen Werte für die maximal adsorbierte Menge an Zitronensäure ((citad)max1 + (citad)max2) betrugen 1,22 bzw. 0,79 µmol/m2 für AQDs und ANPs. Im Allgemeinen ist Zitronensäure eine Tricarbonsäure mit pKa = 3,13, pKa = 4,76, pKa = 6,40, die je nach pH-Wert der Lösung unterschiedliche Spezies (H3Cit, H2Cit-, HCit2− und Cit3−) bilden kann. Zitronensäuremolekül mit drei Carboxylgruppen (COO-) und einer Hydroxylgruppe. Nach der Deprotonierung sind die drei Carboxylgruppen Ladungsträger und ermöglichen die Funktion als Adsorptionsmittel und können einen stark koordinierenden Komplex auf der Oberfläche des Feststoffs bilden. Die Adsorption von Citrat an der Aluminiumoxidoberfläche hängt vom pH-Wert der Suspension und der Konzentration der Zitronensäure ab. Der allgemeine Trend der Zitronensäureadsorption auf der Aluminiumoxidoberfläche ist eine Abnahme mit zunehmendem pH-Wert der Lösung, hauptsächlich weil die elektrostatische Anziehung zwischen der positiv geladenen Aluminiumoxidoberfläche und dem Citratanion abnimmt68. Die maximale Menge an auf der Aluminiumoxidoberfläche adsorbierter Zitronensäure tritt bei pH 3 auf und nimmt in alkalischen Medien erheblich ab68. Die Werte der Säuredissoziationskonstante (pKa) von Zitronensäure variieren zwischen 3 und 6 bei pH 3 bis pH 871. In dieser Arbeit haben wir die Aluminiumoxidoberfläche mit Zitronensäure bei pH 7,1 modifiziert. Bei diesem pH-Wert liegt Zitronensäure in Form protonierter Spezies gemäß Gl. vor. (2) mit einem Wert der Säuredissoziationskonstante (pKa) von 6,396 bei einer Ionenstärke, I = 072.

Der Citrat-Aluminiumoxid-Oberflächenkomplex wurde auch mit der FT-IR-Technik untersucht. Abbildung S4 (Hintergrundinformationen) zeigt die FT-IR-Spektren von Citrat-Aluminiumoxid-Pulver. In Lösung wird Zitronensäure bei pH 7,1 vollständig deprotoniert. Das vollständig deprotonierte Citration weist deutliche Absorptionsbanden um 1570 und 1391 cm−1 und eine schwache Bande um 1280 cm−1 auf. Die beiden markanten Banden, 1570 und 1391 cm−1, werden den asymmetrischen bzw. symmetrischen Streckbewegungen der Carboxylatgruppe zugeschrieben68,73,74,75. Die schwächere Bande bei 1280 cm−1 hängt mit gekoppelten Streckungen und Biegungen der Carboxylatgruppe zusammen. Das FT-IR-Spektrum in (Abb. S4 unterstützende Informationen) zeigt, dass in beiden Proben saure Zitronensäure an Aluminiumoxid adsorbiert wurde. Die asymmetrische va (COO−) und symmetrische vs. (COO−) Streckschwingung von Carboxylatgruppen wird bei etwa 1572 und 1395 cm−1 für Aluminiumoxidproben beobachtet, die gut mit der Arbeit von Hidber übereinstimmen68.

Das Phasenverhalten von Citrat-Aluminiumoxid (100 bis 1200 ppm) wurde in SWP bei 25 und 90 °C untersucht. Sedimentationsexperimente wurden mit einem UV-Vis-Spektrometer als Funktion der Zeit durchgeführt. Zunächst musste eine Kalibrierungskurve zwischen der Lichtabsorptionsfähigkeit und der Konzentration der Aluminiumoxidlösung erstellt werden. Für verschiedene NP-Konzentrationen in SWP wurde eine Kalibrierungskurve erstellt. Suspensionen von 200 ml Al2O3 wurden mit verschiedenen Konzentrationen von Pulver zu Salzlösung hergestellt, wobei mechanisches Rühren und Ultraschall (Ultrasonic Cleanser, 100 W, Equipment Company, Italien) mindestens 30 Minuten lang gehalten wurden. Vorbereitete Suspensionen (1 ml) wurden sofort in ein UV-Vis-Gerät gegeben und die Menge des durchgelassenen Lichts gemessen. Für Kalibrierungskurven wurde eine lineare Beziehung zwischen Streulicht und Aluminiumoxidkonzentration erhalten (Abb. S5 unterstützende Informationen). Dann ließ man die Proben über Nacht stehen, um eine Aggregation zu erreichen, die allein auf die Gravitationskräfte und die stationären Medien zurückzuführen war. Der Überstand wurde erneut mit einem UV-Vis-Analysator gemessen. Flockungsdiagramme von Flüssigkeiten sind in (Abb. S6, unterstützende Informationen) dargestellt. In Übereinstimmung mit den Daten in (Abb. S6 unterstützende Informationen) waren Citrat-beschichtete AQD-Proben in SWP nur in Konzentrationen von 100 bis 200 ppm ohne Ausflockung von Partikeln bei Raumtemperatur sehr stabil. Bei Konzentrationen von 300 bis 1200 ppm wurde jedoch unter den gleichen Bedingungen ein deutlicher Übergang vom dispergierten zum ausgeflockten Zustand beobachtet, der einer Instabilität von etwa 6 bis 40 % entsprach. Dieses Phänomen wiederholte sich bei einer Sedimentation von 12 bis 90 % bei Citrat-beschichteten ANPs. Bei T = 90 °C wurde für beide Proben eine starke Instabilität beobachtet. Aus den in (Abb. S6 unterstützenden Informationen) dargestellten Daten geht jedoch hervor, dass Zitronensäure allein bei konzentrierter Elektrolytlösung und erhöhter Temperatur ein schlechtes Dispergiermittel war. Im Allgemeinen kann bei niedrigen Salzgehalten und Raumtemperatur Zitronensäure allein als kleiner Ligand verwendet werden, um die elektrostatische Abstoßung zu verbessern71,76,77,78,79,80,81. Bei hohen Ionenstärken reicht die elektrostatische Abstoßung kleiner Liganden jedoch nicht mehr aus, um die anziehenden Vander-Waals-Kräfte zu überwinden. Bei solch hohen Salzgehalten sind häufig Polyelektrolytpolymere erforderlich, um eine Ausflockung zu verhindern82,83,84. Eine Kombination aus elektrostatischer und sterischer Abstoßung tritt bei PE-Polymeren auf, wenn sie auf der Partikeloberfläche vorhanden sind. Um die Dispersion von Nanostrukturen weiter zu verbessern, haben wir daher PE-Polymer (Acrylamidosulfonsäure/Acrylsäure/Acrylamido) ausgewählt, um die Aggregationsprobleme in Salzlake bei 90 °C zu überwinden.

Acrylamidosulfonsäure/Acrylsäure/Acrylamidopolymer (Molekulargewicht 52.000 g/mol) mit reichhaltigen Carboxylat- und Sulfonatgruppen ist in injizierten Wässern (SWP, SB1, SB2, SB3 und SB4) sehr gut löslich, ohne dass sich der pH-Wert ändert . Der optimale Polymergehalt, der zum Erreichen einer ausreichenden Dispersion erforderlich ist, wurde in einer Stabilitätsroute erhalten. Um Stammflüssigkeiten herzustellen, wurde Polyelektrolytpolymer in verschiedenen Mengen (optimal zweifach größer als das Gewicht der Cit-ANPs und gleich dem Gewicht der Cit-AQDs; Tabelle 1) in SWP (200 ml) gelöst, dann wurde das Citrat-Aluminiumoxid-Pulver bei 25 °C ausgebreitet . Die Stabilität von Partikelsuspensionen wurde unter den gleichen Bedingungen für Citratpartikel gemessen. (Abb. S7 unterstützende Informationen) zeigt deutlich einen akzeptablen Trend bei der Adsorption von Polymer auf der Partikeloberfläche, insbesondere bei erhöhter Temperatur. Diese Beobachtungen (bei 90 °C) zeigen, dass Cit-AQDs-Flüssigkeiten bei verschiedenen Partikelwerten ≤ 1000 ppm vollständig kolloidale Lösungen waren und mit einem C/C0-Wert von annähernd 1 gesättigt waren. In diesem Zustand erreichten Cit-ANPs-Flüssigkeiten ≤ 500 ppm. Es wird angenommen, dass die Polymeradsorption bei Verbindungen mit geringerer Partikelgröße stärker erfolgt, wahrscheinlich aufgrund der Erhöhung der Oberflächenladungen durch ihre Quanteneigenschaften. Außerdem zeigen die in (Abb. S7 unterstützende Informationen) dargestellten Daten, dass die Polyelektrolyte auf Sulfonbasis die Destabilisierung von Flüssigkeiten bei 90 °C umkehrten und die kolloidale Stabilität deutlich verbesserten als bei Raumtemperatur. Die Partikel setzten sich über Nacht aus der Flüssigkeit ab (~ 2 % für Cit-AQDs ≥ 0,12 Gew.-% und (~ 2–12 %) für Cit-ANPs ≥ 0,06 Gew.-%-Lösungen bei 90 °C. Darüber hinaus haben wir zusätzliche Stabilitätstests mit Lösungen von 0,05 und 0,1 Gew.-% Cit-AQDs und 0,05 Gew.-% Cit-ANPs in Salzlaken unterschiedlicher Salzgehalte durchgeführt, um die Wirkung extrem konzentrierter ionischer Medien wie hoher Salzgehalt und zweiwertiger Kationen zu untersuchen Ca2+ auf die Stabilität von Nanoflüssigkeiten. Wir haben Lösungen hergestellt, indem wir das Citrat-Aluminiumoxid-Pulver (Cit-AQDs, 0,05 und 0,1 Gew.-%; Cit-ANPs, 0,05 Gew.-%) auf reichhaltig polymere Salzlösungen verteilt haben. Daher hatten alle synthetischen Solen (SB1, SB2, SB3 und SB4) verschiedene optimale Formulierungen, die sich im Polymergehalt unterschieden (beschrieben in Tabelle 1). Ergänzend wurden die DH-Werte beschichteter Partikel als Funktion der Zeit mit einem DLS-Analysegerät bei 90 °C für bis zu 1 Monat gemessen. Eine quantitative Bewertung des salzgehaltabhängigen Dispersionsverhaltens dieser Nanoflüssigkeiten ist in (Abb. S8 unterstützende Informationen) und Tabelle 2 aufgeführt. Es bestand eine tiefe kolloidale Dispersion zwischen allen kolloidalen Spezies in Salzlaken von (SWP; 4,1 Gew.-% Salzgehalt +). 0,05 Gew.-% Ca2+, SB1; 7,9 Gew.-% Salzgehalt + 1,5 Gew.-% Ca2+) und der DH-Wert blieb über den gemessenen Zeitraum von 30 Tagen nahezu unverändert ≤ 100 nm. Das Auftreten einer Aggregation wurde beobachtet (2–13 %), wenn der Salzgehalt auf ≥ 12 Gew.-% anstieg, was als kritische Salzkonzentration bekannt ist (SB2; 12 Gew.-% Salzgehalt + 2,5 Gew.-% Ca2+, SB3; 16 Gew.-% Salzgehalt + 3,5 Gew.-%). % Ca2+) nur für ANPs-Flüssigkeit. Allerdings ergaben DLS-Messungen die größte Größenverteilung von Partikeln > 100 nm für die Partikelsuspensionen (1000-Cit-AQDs und 500-Cit-ANPs) in synthetischer Sole SB4 (20 Gew.-% Salzgehalt + 4,5 Gew.-% Ca2+). Da die synthetischen Solen Mengen an zweiwertigen Ionen wie Ca2+ enthalten, wurde die kritische Salzkonzentration gesenkt, was zu einer früheren Zunahme der Aggregation und Sedimentation von Partikeln führte (Tabelle 2). Laut der Arbeit von Cesarano85 können Polyelektrolytpolymere mit reichlich verfügbaren Carbonsäurestellen pro Molekül je nach pH-Wert und Ionenstärke des Lösungsmittels dissoziiert (d. h. COO−) oder nicht dissoziiert (d. h. COOH) sein. Wenn der dissoziierte Anteil von etwa 0 auf 1 ansteigt, variiert die Polymerladung von neutral bis stark negativ. Cesarano85 bewies, dass eine Erhöhung des pH-Werts und der Salzkonzentration zu einer Erhöhung der Dissoziation und der negativen Ladung des Polymers führte. Da die Säuredissoziation (pKa) der Acrylsäuregruppen bei pH 7 4,686 beträgt, wird Acrylamidosulfonsäure/Acrylsäure/Amidopolymer mit Carbonsäurestellen pro Molekül bei pH 7 auf Aluminiumoxid adsorbiert. Die COO-Gruppen am Polymer sind ist in der Lage, starke Change-Transfer-Komplexe mit Al-Kationen auf der Aluminiumoxidoberfläche zu bilden, die nicht mit Citraten bedeckt sind und Citratliganden verstärken87. Der Aufbaumechanismus der Adsorption einer Carbonsäure an der Aluminiumoxid-Wasser-Grenzfläche kann auch als Ligandenaustausch beschrieben werden, bei dem die Hydroxylgruppe gegen eine Carboxylatgruppe ausgetauscht wird88. Nach dem Ligandenaustauschmodell kann es zu einer Änderung der Oberflächenladung kommen, wenn zusätzliche Carboxylatgruppen im Molekül vorhanden sind, die nicht an die Oberfläche koordiniert sind, oder eine –OH2+-Gruppe, die die bessere Abgangsgruppe ist, anstelle einer ausgetauscht wird OH− Gruppe88. Daher führen die zusätzlichen COO−-Gruppen auf der Aluminiumoxidoberfläche über die Polymerbeschichtung beide zu einer negativeren Partikelladung, was dazu führt, dass die Carbonsäuregruppen in der Flüssigkeit verbleiben, was zu einer Erhöhung der Ionenstärke führt und eine Brücke mit Ca2+ in der Flüssigkeit zu stabilen Partikeln bildet in harten Medien. Allerdings konnten wir durch eine zweistufige Beschichtung der Partikel eine gut widerstandsfähige Suspension erreichen. In einem Schritt haben wir sie mit Citrat als kleinem Liganden funktionalisiert und mit der Adsorption von Polymer fortgefahren. Daher sind die formulierten Flüssigkeiten aus PE-Citrat-beschichtetem Aluminiumoxid in SWP (500-PE-cit-ANPsswp; 0,05 Gew.-% Cit-ANPs-Pulver + 0,1 Gew.-% PE in SWP, 500-PE-cit-AQDsswp; 0,05). (Gewichtsprozent Cit-AQDs-Pulver + 0,05 Gewichtsprozent PE in SWP und 1000-PE-Cit-AQDsswp; 0,1 Gewichtsprozent Cit-AQDs-Pulver + 0,1 Gewichtsprozent PE in SWP) wurden für EOR-Tests ausgewählt. Diese Flüssigkeiten zeigten im statischen Zustand ein gutes Dispersionsverhalten (im vorherigen Abschnitt erläutert), ohne dass es bei hohen Temperaturen zu einer nennenswerten Ausflockung in der Sole kam. In allen Tests wurden Aluminiumoxidsuspensionen als 500-PE-cit-ANPsswp (0,05 Gew.-% Cit-ANPs-Pulver + 0,1 Gew.-% PE in SWP), 500-PE-cit-AQDsswp (0,05 Gew.-% Cit-ANPs-Pulver + 0,1 Gew.-% PE in SWP) bezeichnet. AQDs-Pulver + 0,05 Gew.-% PE in SWP) und 1000-PE-cit-AQDsswp (0,1 Gew.-% Cit-AQDs-Pulver + 0,1 Gew.-% PE in SWP).

Um die Benetzbarkeitsänderung durch Kontaktwinkelmessung als qualitative Bewertung von Benetzungsänderungen zu beurteilen, wurden mehrere gereinigte Gesteinsscheiben mit einem Durchmesser von 0,4 Zoll und einer Dicke von 0,15 Zoll verwendet. Die Platten wurden eine Woche lang in Rohöl bei 90 °C in einem Druckgefäß (750 psi) auf ölnasser Basis gealtert. Ihre anfängliche Öl-Nass-Neigung wurde gemessen und dann in einem unter Druck stehenden Reaktor in eine Flüssigkeit mit 500-PE-cit-ANPsswp, 500-PE-cit-AQDsswp und 1000-PE-cit-AQDsswp bei der vorgesehenen Alterungszeit eingetaucht ( 72 h), Temperatur (90 °C) und Druck (750 psi). SWP wurde als Kontrolltest ausgewählt, um etwaige Winkeländerungen zu vergleichen. Zur Messung des Kontaktwinkels zur Bestimmung der Benetzbarkeitsänderung unter Umgebungsbedingungen wurde die Methode des sitzenden Tropfens angewendet. Die Ergebnisse dieser Tests sind in Abb. 2 dargestellt. Die Ergebnisse zeigen, dass das Vorhandensein von Al2O3 sowohl in Quantenpunkten als auch in Nanopartikeln einen entscheidenden Einfluss auf den Wasserfeuchtigkeitsgrad hatte als SWP ohne Feststoffe. Beim Vergleich zweier Proben mit der gleichen Feststoffkonzentration, aber unterschiedlicher Größe und Morphologie (500-PE-cit-AQDsswp und 500-PE-cit-ANPsswp) war die Oberflächenbenetzbarkeit empfindlicher gegenüber der 500-PE-cit-ANPsswp-Suspension (~ 20°). Die Benetzbarkeitstendenz hin zu mehr Wassernässe wurde auch durch die Erhöhung des Feststoffausmaßes in Quantensuspensionen beobachtet (von ~ 115° für 500-PE-cit-AQDsswp auf ~ 52° für 1000-PE-cit-AQDsswp). Die Kontaktwinkelmessungen ergaben jedoch, dass die Einführung der Nanostrukturen sowohl in Quanten- als auch in Partikelform in die Suspension zu einer Benetzungsänderung von einem ölfeuchten zu einem stärker wasserfeuchten Zustand bei 500-PE-cit-ANPsswp- und 1000-PE-cit-AQDsswp-Suspensionen führte hatte die größte Verbesserung.

Kontaktwinkelmessungen auf der Karbonatgesteinsoberfläche in Lösungen (a), ölfeuchte Referenzprobe, (b) SWP ohne Partikel, (c) 500-PE-cit-AQDs-Nanoflüssigkeit, (d) 1000-PE-cit-AQDs Nanofluid, (e) 500-PE-cit-ANPs-Nanofluid; Reifezeit = 72 h; Temperatur = 90 °C, Druck = 750 psi.

Das ultimative Ziel spontaner Imbibitionstests besteht darin, eine quantitative Bewertung der Benetzbarkeitsänderung bereitzustellen. Trotz der Langlebigkeit dieser Tests stellen sie den nützlichsten Mechanismus im Rückgewinnungsprozess aus den Kohlenwasserstofflagerstätten dar, bei dem die benetzende Flüssigkeit die nicht benetzende Flüssigkeit aus dem Porenraum verdrängt, und werden zur Bestätigung von Kontaktwinkelmessungen benötigt89. Um dieses Ziel zu erreichen, wurden zwei Versuchsreihen entwickelt, um ein ausreichendes Verständnis des Prozesses der spontanen Imbibition zu vermitteln. Es wurden vier Schwesterkarbonatkernstopfen (A, B, C und II) mit einer Größe von 3,8 cm Durchmesser und 6,3 cm Länge ausgewählt (die anfänglichen Gesteinseigenschaften sind in den unterstützenden Informationen in Tabelle S2 aufgeführt). Im ersten Schritt wurden die gereinigten Stopfen ähnlich wie im vorherigen Abschnitt „PE-Citrat-Aluminiumoxid-Komplex“ beschrieben gealtert (die zunächst ölgetränkten Stopfen bei 90 °C für 40 Tage, um ölfeuchte Oberflächen bereitzustellen), dann An ihnen wurden die geplanten Experimente durchgeführt. Zunächst wurden die ölnassgesättigten Stopfen A (OOIP = 9,19 cm³), B (OOIP = 7,95 cm³), C (OOIP = 9,42 cm³) und II (OOIP = 11,21 cm³) in eine Kernflutvorrichtung gegeben und behandelt mit Flüssigkeitseinspritzung, um die Benetzungseigenschaft von ölnass in einen Zwischenzustand zu ändern. Den Kernproben wurden SWP und drei verschiedene Nanoflüssigkeiten (500-PE-cit-ANPsswp, 500-PE-cit-AQDsswp und 1000-PE-cit-AQDsswp) injiziert. Kernflut-Verdrängungsexperimente wurden durchgeführt, um das Verhalten der injizierten Flüssigkeit in Gegenwart von Rohöl an vier Kernen unter Lagerstättenbedingungen (bei 90 °C; Gegendruck von 750 psi) zu untersuchen. Wir führten drei Läufe durch: SWP- oder Nanofluidflutung, bis kein Öl mehr produziert wurde (Lauf Nr. 1), eine bestimmte Ruhezeit für den Flüssigkeitseffekt (72 Stunden) (Lauf Nr. 2) und schließlich SWP-Injektion, bis kein Öl mehr produziert wurde (Lauf Nr. 3). Bei allen Injektionsläufen wurde eine konstante Durchflussrate von 0,2 cm³/min eingehalten. Bei jedem Flutungsdurchlauf wurde die Menge des produzierten Öls sorgfältig gemessen und das verbleibende Öl an Ort und Stelle berechnet. Abschließend haben wir die behandelten Proben bei Raumtemperatur erneut mit Rohöl gesättigt. Der Unterschied zwischen Anfangs- und Endgewicht der Kerne entspricht der Menge des vorhandenen Öls. Im zweiten Schritt werden die erneut mit Öl gesättigten Kerne A (behandelt mit 500-PE-cit-ANPsswp), B (behandelt mit 500-PE-cit-AQDsswp), C (behandelt mit 1000-PE-cit-AQDsswp) und II (behandelt mit SWP) wurden in Amott-Zellen getränkt, die ebenfalls SWP enthielten83. Anschließend wurden die Amott-Zellen auf Reservoirtemperatur gebracht und die Menge des spontan produzierten Öls im Vergleich zur Zeit für jede Zelle aufgezeichnet, bis kein Öl mehr gewonnen wurde. In dieser Studie wurde der mit SWP behandelte Kern II als Basisfall ausgewählt und alle Variationen der Parameter wurden damit verglichen. Abbildung 3a–d vergleicht das Verhalten der Aufnahme von SWP in Kernstopfen. Die Gesamtmenge der spontanen Ölproduktion betrug 4,2 % aus OOIP für SWP-behandelten Pfropfen II während 25 Tagen (siehe Abb. 3a). Wie aus diesen Abbildungen hervorgeht. 3b–d, SWP, das jedoch stärker in die Kernstopfen eindrang, führte zu einer Verbesserung der Menge an spontan produziertem Öl von 6,42 auf 12,42 % für partikelbehandelte Proben während 25 Tagen. Diese Ergebnisse zeigen, dass die in Kernstopfen injizierten Nanosuspensionen einen positiven Einfluss auf die Benetzung hatten und die Benetzbarkeit der Gesteinsoberfläche zu einer stärkeren Befeuchtung mit Wasser verändern konnten, was die spontane Aufnahme verbessern könnte. Es wurde ein minimal produzierter Ölgehalt von 6,42 % in Kernprobe B (behandelt mit 500-PE-cit-AQDsswp) und ein maximal produzierter Ölgehalt von 12,42 % in Kernprobe A (behandelt mit 500-PE-cit-ANPsswp) beobachtet. Darüber hinaus führte die Zugabe von cit-AQDs bis zu 0,1 Gew.-% zur injizierten Suspension in Kern C zu einer stärkeren Wassernässeneigung und damit zu einer spontaneren Aufnahme von SWP darin. Abbildung 3 zeigt, dass die Ergebnisse für die Kerne A (behandelt mit 500-PE-cit-ANPsswp) und C (behandelt mit 1000-AQDsswp) ermutigender waren als die für Kern B (behandelt mit 500-PE-cit-AQDsswp). Ein Vergleich der Versuchsreihen zeigt, dass die endgültige Erholung aufgrund von Kern A (behandelt mit 500-PE-cit-ANPsswp) etwa 8,38 % höher war als die Erholung, die durch Kern II (Basisfall) erreicht wurde, und diese Werte erreichten 2,22 % und 6,29 % für die Kerne B (behandelt mit 500-PE-cit-AQDsswp) und C (behandelt mit 1000-PE-cit-AQDsswp) höher als dieser Wert, was mit den gemessenen Kontaktwinkeldaten übereinstimmte. Die stärkere Reaktion des Systems auf die Aufnahme von SWP in die mit Partikeln behandelten Kerne als im Basisfall könnte jedoch mit der Änderung der Benetzbarkeit aufgrund von Nanoflüssigkeiten zusammenhängen. Tests zur spontanen Aufnahme zeigten, dass wir sicherstellen konnten, dass die Änderung der Benetzbarkeit der allgemein akzeptierte Mechanismus bei der Ölgewinnung in EOR-Experimenten auf Nanofluidbasis ist. Da Nanoflüssigkeiten bei diesen Konzentrationen ≤ 0,1 Gew.-% nicht empfindlich gegenüber Grenzflächenspannung (IFT) waren, scheint es, dass die Partikelflutung in ölfeuchte Pfropfenproben das verbleibende, an der Gesteinsoberfläche haftende Öl durch Änderung der Benetzbarkeit zu mehr Wasserfeuchtigkeit trennt oder trennender Druckmechanismus90. Eines der wichtigen Probleme, die auf diesen Ergebnissen basierten, war, dass das Vorhandensein von Al2O3 in kristalliner Form selbst bei geringerer Konzentration die Carbonatoberflächenladungen in Richtung eines wasserfeuchten Zustands verändern könnte.

Spontane Ölproduktion aus kohlensäuregesättigten Ölpfropfen in der Amott-Zelle bei 90 °C (a) Kern II; behandelt mit SWP (b) Kern A; behandelt mit 500-PE-cit-ANPs-Nanofluid (c) Kern B; behandelt mit 500-PE-cit-AQDs-Nanofluid (d) Kern C; behandelt mit 1000-PE-cit-AQDs-Nanofluid.

Der Zweck dieser Experimente bestand darin, die Restölreduzierung mit und ohne Partikel zu vergleichen. Kernflut-Verdrängungsexperimente untersuchten das Verhalten der Nanoflüssigkeiten in Gegenwart von Rohöl auf drei mit Öl nass gesättigten Kernpfropfen mit einer absoluten Permeabilität von 16,5 md (Kern D, 500-PE-cit-ANPsswp), 15,3 md (Kern). E, 500-PE-cit-AQDsswp) und 18,16 md (Kern F, 1000-PE-cit-AQDsswp) im Vergleich zu SWP bei Reservoirdruck und -temperatur (bei 90 °C, Gegendruck von 750 psi). Die anfänglich ölgetränkten Stopfen wurden 40 Tage lang bei 90 °C bearbeitet, um ölnasse Oberflächen zu erhalten. Die anfänglichen Gesteinseigenschaften sind in (Tabelle S2 mit unterstützenden Informationen) dargestellt. Das Ziel dieser Tests bestand darin, die Benetzungseigenschaften von Nanoflüssigkeiten bei der Ölförderung unter Lagerstättenbedingungen zu untersuchen. Diese Phänomene sind in Abb. 4 dargestellt. Die Experimente wurden im Szenario SWP/Nanofluid/Retentionszeit/SWP-Injektion unter Reservoirbedingungen (Gegendruck von 750 psi und 90 °C) durchgeführt. Bei allen Injektionsläufen wurde eine konstante Durchflussrate von 0,2 cm³/min eingehalten. Aus Abb. 4 geht hervor, dass zunächst etwa 25 PV lang eine Wasserflutung durchgeführt wurde, bis kein Öl mehr produziert wurde. Durch die Soleflutung vor der Spülung wurde eine Ölrückgewinnung von 42,24 %, 51,41 % bzw. 48,68 % des ursprünglich vorhandenen Öls (OOIP) für die Kerne D, E und F erreicht. Aufgrund der Unempfindlichkeit von Nanoflüssigkeiten gegenüber einer Verringerung der Grenzflächenspannung wurde während der Nanoflüssigkeitsinjektion kein nennenswertes Öl aufgezeichnet. Die Verdrängungseffizienz während der Nanofluidinjektion war sehr niedrig (ca. 2–3 %). Wir beobachteten jedoch, dass die Verdrängungseffizienz höher war, wenn die Retentionszeit auf bis zu 72 Stunden verlängert wurde. Nach dieser Zeit nahm die Restölsättigung durch die Wasserflutung nach der Spülung deutlich ab. Die Reduzierung der Restölsättigung wurde für die Kerne D, E und F um etwa 38,88 %, 24,94 % und 34,19 % erreicht. Der Vergleich der Ölrückgewinnung bei der zweiten Soleflutung mit anfänglicher Wassereinspritzung ergab eine zusätzliche Ölrückgewinnung von etwa 24–38 % aufgrund des Nanofluideffekts nach der Verweilzeit, die erheblich wäre, und die Ergebnisse der Kernflutung bestätigten die Effizienz von Nanofluid bei der verbesserten Ölrückgewinnung. Wie in Abb. 4a und c beobachtet, stimmte die verbesserte Ölgewinnung aufgrund eines geringeren Konzentrationszustands bei 500-PE-cit-ANPs auch mit 1000-PE-cit-AQDs bei höheren Konzentrationen überein. Der Differenzdruck während des Kernstopfens wurde auch mit einem Präzisions-DP-Manometer von Siemens mit einem Bereich von 0–30 bar registriert. Abbildung 5a zeigt den Zusammenhang zwischen Druckabfall und injiziertem Porenvolumen. Bei der Wassereinspritzung vor dem Spülen herrschte eine 2-Phasen-Strömung und der Differenzdruck am Stopfen D stieg von 2,13 auf einen Maximalwert von 2,34 psi am Durchbruchspunkt, während er auf einen Wert von 1,5 psi abfiel und sich an diesem Punkt stabilisierte. Nach 6 PVs der Soleflutung wurde kein Öl mehr gefördert und die Injektion wurde bei 24 PVs gestoppt. Während der Nanofluidinjektion (500-PE-cit-ANPs) für etwa 2 PVs stieg der Differenzdruck deutlich von 1,5 auf 1,86 psi. Nach Ablauf der Verweilzeit wurde erneut mit der Soleflutung als Nachspülung begonnen. Es wurde beobachtet, dass der Differenzdruck im Kern zu Beginn dieser Phase schnell auf einen Maximalwert von etwa 5,57 psi anstieg, dann während der Injektion auf 2,38 psi abfiel und sich an diesem Punkt stabilisierte. Allerdings wurde nach 17 PVs der Injektions-Soleflutung im dritten Abschnitt kein Öl mehr gefördert und die Injektion wurde bei 19 PVs gestoppt. Dieses Phänomen wiederholte sich für die Kerne E und F. Der Durchbruch wurde bei 2,23 bzw. 2,38 psi für die Kerne E und F beobachtet. Allerdings war in allen Tests der Druckabfall während der Nanofluid-Injektion und der Sole-Nachspülphase nur geringfügig höher als bei der Sole-Injektion vor dem Spülen (0,88 psi für Kern D, 0,46 psi für Kern E und 0,49 psi für Kern F) (siehe Abb . 5). Nach dem gesamten Injektionsprozess wurde die Permeabilität des Pfropfens (krw3 @ROS) am Ende der Soleinjektion nach der Spülung auf 0,345, 0,386 bzw. 0,380 md für die Kerne D, E und F reduziert, wodurch der Kern nahezu undurchlässig wurde. Dieser Grund kann auf die Aggregation und/oder irreversible Adsorption von Nanopartikeln zurückzuführen sein, die die Porenhälse verstopfen, sowie auf die Bildung von Mineralablagerungen aufgrund der Inkompatibilität von SWP und Formationswasser.

Ölrückgewinnungsleistung im Vergleich zum injizierten PV der Kernstopfen bei 90 °C, 750 psi und einer Retentionszeit von 72 Stunden (a) Kern D, SWP/500-PE-cit-ANPs-Nanofluid/Retentionszeit/SWP-Injektionsszenario (b) Kern E, SWP/500-PE-cit-AQDs-Nanofluid/Retentionszeit/SWP-Injektionsszenario (c) Kern F, SWP/1000-PE-cit-AQDs-Nanofluid/Retentionszeit/SWP-Injektionsszenario.

Differenzdruckprofil während der Wasserflutung vor der Spülung, der Nanoflutung und der erneuten Wasserflutung nach der Spülung über die Kernstopfen bei 90 °C und 750 psi und einer Verweilzeit von 72 Stunden (a) Kern D, SWP/500-PE-cit- ANPs-Nanofluid/Retentionszeit/SWP-Injektionsszenario (b) Kern E, SWP/500-PE-cit-AQDs-Nanofluid/Retentionszeit/SWP-Injektionsszenario (c) Kern F, SWP/1000-PE-cit-AQDs-Nanofluid/Retention Zeit/SWP-Injektionsszenario.

Die pragmatische Umsetzung von Wasser oder Nanoflüssigkeiten unter Lagerstättenbedingungen erfordert eine gründliche und deutliche Konzentration auf die Bildung von Ablagerungen, die hauptsächlich auf folgende Gründe zurückzuführen ist:

Mineralablagerungen aufgrund der Unverträglichkeit zwischen Flüssigkeiten, insbesondere bei Wassereinspritzungen und Reservoirflüssigkeiten, die zur Bildung von Ablagerungen führen, wenn sie beim Mischen chemisch interagieren.

Adsorption (reversibel oder irreversibel) und Retention von Aluminiumoxid-Nanopartikeln im porösen Medium.

Der ultimative Zweck dieses Abschnitts besteht darin, sowohl das Potenzial verschiedener Formationsschäden, die Mineralablagerungen und/oder die Freisetzung von Aluminiumoxid enthalten, durch Messungen der Permeabilitätsreduzierung unter Lagerstättenbedingungen zu untersuchen. Bei Formationsschadensexperimenten wurden zwei Ansätze verwendet. Zunächst Untersuchung der Inkompatibilität zwischen Wassereinspritzung ohne Partikel und Reservoirflüssigkeiten (Kerne D', E' und F', diese Stopfenproben waren dieselben Kerne D, E und F, die durch erzwungene Reinigungsverfahren wiederhergestellt wurden). Zweitens Betrachtung des Adsorptions-/Ablösungs- und Belastungsverhaltens von Nanopartikeln in porösen Medien (zweiter Schritt): (Kerne D“, E“ und F“, diese Gesteine ​​waren die gleichen Kerne D‘, E‘ und F‘, die durch Reinigung wiederhergestellt wurden Bei jedem Durchlauf wurden experimentelle Arbeiten an drei langen Karbonatkernstopfen durchgeführt, die in einphasige Kernflutexperimente ohne Öl kategorisiert wurden. Um die Testkonstanz und Ergebniszuverlässigkeit sicherzustellen, wurden drei ähnliche wasserfeuchte Karbonatkerne ausgewählt. Aufgrund von Einschränkungen bei der Versorgung mit Kernstopfen haben wir die Gesteinsproben von D, E und F (die in Kernflutexperimenten verwendet wurden) durch die Implementierung von Reinigungsverfahren wiederhergestellt. Anschließend wurden die Gesteinsproben zwei Wochen lang nacheinander durch den Soxhlet-Apparat in Toluol und Methanol gereinigt Anschließend wird über Nacht bei 100 °C getrocknet und abgesaugt, um sämtliche Luft aus ihnen zu entfernen.

Im Allgemeinen resultiert die Bildung von Ablagerungen bei Wasserüberschwemmungen häufig aus der Inkompatibilität zwischen Meerwasser, das große Mengen an Sulfationen (SO4–2) enthält, und Formationswasser mit starker Bindung von Kationenionen (Ca+2, Ba+2, Sr+2). ) oder aufgrund einer Änderung der Temperatur, des Drucks und des pH-Werts, wenn Wasser von einem Ort zum anderen fließt91. Wenn zwei inkompatible Wässer miteinander in Kontakt kommen, verursachen Sulfationen in der Zusammensetzung des Meerwassers beim Mischen mit dem kationenreichen Formationswasser die Bildung fester Ablagerungen (CaSO4, BaSO4, SrSO4), was zu einem erheblichen Rückgang der Permeabilität führt92,93. Außerdem kann eine Verringerung der Löslichkeit der Salze zur Ausfällung von Karbonatablagerungen wie CaCO394 führen. In diesem Abschnitt haben wir hauptsächlich die Permeabilitätsreduzierung poröser Medien aufgrund der Ablagerungstendenz von SWP bewertet, ohne dass Partikel unter Reservoirbedingungen mit FW in Kontakt kommen. Im Hinblick auf die Wasseranalysedaten (unterstützende Informationen zu Tabelle S1) hatte SWP einen Gesamtsalzgehalt von 41.780 ppm und enthielt erhebliche Mengen an SO42. Formationswasser wurde zur Gesteinssättigung verwendet und eine absolute Flüssigkeitsdurchlässigkeit bestimmt (unterstützende Informationen zu Tabelle S1). Kernflutungsszenarien mit SWP/Retentionszeit/SWP-Injektion wurden für die gereinigten wassernassen Kerne D', E' und F' (bei 90 °C; Gegendruck von 750 psi) angewendet. Vor jedem Lauf wurde mithilfe einer Vakuumpumpe bei Raumtemperatur eine 100-prozentige Sättigung der Kerne mit FW erreicht und die absolute Permeabilität bestimmt. Zunächst wurden 9 PVs SWP in den FW-gesättigten Kern geflutet und mit FW innerhalb des porösen Mediums vermischt, bis sich der Differenzdruck im Kern nicht mehr änderte. Anschließend wurde die Retentionszeit auf bis zu 72 Stunden erhöht, als Nachspülung wurde SWP injiziert, um die Auswirkungen von Formationsschäden aufgrund inkompatibler Wässer zu untersuchen. Bei allen Injektionsläufen wurde eine konstante Durchflussrate von 0,2 cm³/min, eine Temperatur von 90 °C und ein Gegendruck von 750 psi eingehalten. Der Differenzdruck an den Kernproben wurde während des gesamten Injektionsprozesses kontinuierlich aufgezeichnet. Am Ende jedes Laufs wurde die Permeabilität des Kerns mit der Darcy-Gleichung berechnet, um die Auswirkung von Mineralablagerungen auf den Permeabilitätsabfall zu beobachten. Schließlich wurden die Kernproben entnommen, mit Methanol durch eine Soxhlet-Extraktionsvorrichtung bei 70 °C gereinigt und einen Tag lang in einem Ofen bei 100 °C getrocknet.

Das Spannungsverhalten von Nanostrukturen wurde in SWP unter Reservoirbedingungen untersucht. Dieselben Versuchsreihen wurden für Suspensionen mit unterschiedlichen Partikelgrößen und Partikelanteilen (500-PE-cit-AQDs, 1000-PE-cit-AQDs und 500-PE-cit-ANPs) durchgeführt. Kernflutungsszenarien mit Nanofluid-/Retentionszeit-/SWP-Injektion wurden für drei Kernproben D“, E“ und F“ bei 90 °C angewendet. Formationswasser wurde zunächst in die wasserfeuchten Kernstopfen injiziert und lange genug fortgesetzt, um dies sicherzustellen 100 % Sättigung und absolute Permeabilität bestimmt. Dann wurden etwa 9 PVs von Nanoflüssigkeiten als Dispersionsphase in die FW-gesättigten Kernstopfen injiziert, um den Effekt der Nanopartikeladsorption und -retention auf die Permeabilitätsreduzierung zu untersuchen. Die Verweilzeit wurde auf 72 Stunden gehalten. Danach; Ein tertiärer Injektionsprozess wurde angewendet, um zurückgehaltene Nanopartikel durch SWP-Injektion zu spülen. Daher wurden 9 PVs von SWP als Nachspülung geflutet, um die reversible/irreversible Adsorption von Partikeln zu beobachten. Die resultierende Permeabilität aufgrund der Nanofluid-Injektion wurde ebenfalls mit der Darcy-Gleichung berechnet.

Wir haben den durchschnittlichen Prozentsatz der Beeinträchtigung der Flüssigkeitsdurchlässigkeit aufgrund von Mineralablagerungen und den gesamten durchschnittlichen Prozentsatz der Beeinträchtigung der Flüssigkeitspermeabilität aufgrund von Mineral- und Aluminiumoxidretention am Endpunkt sowohl der Flutung als auch der Ruhezeit wie folgt definiert:

Dabei ist kabs die absolute Flüssigkeitspermeabilität (md), ki die Permeabilität (md), K' steht im Zusammenhang mit der prozentualen Beeinträchtigung der Flüssigkeitspermeabilität aufgrund der Mineralablagerung im Sole-/Sole-Injektionsszenario und K" steht im Zusammenhang mit dem prozentualen Formationsschaden aufgrund der Gesamtmenge von Mineralablagerungen und Aluminiumoxidretention im Szenario einer Überschwemmung mit Nanoflüssigkeiten/Sole.

Die Differenz zwischen dem gesamten Formationsschaden (K'i) und der Beeinträchtigung durch Mineralablagerungen (K'i) entspricht dem Ausmaß des durch Aluminiumoxidpartikel verursachten Schadens wie folgt:

Die Abbildungen 6, 7 sowie 8a und b vergleichen den Differenzdruck über die Kernstopfen während Experimenten zum Transport von Flüssigkeiten (SWP und Nanoflüssigkeiten). Alle zugehörigen Daten für die Berechnungen der Permeabilitätsbeeinträchtigung sind in Tabelle 3 aufgeführt. Aus Abb. 6a geht hervor, dass der Differenzdruck während der SWP-Injektion von 1,25 psi auf einen Maximalwert von 1,58 psi anstieg (~ 9 PV) und sich an diesem Punkt stabilisierte . Nach einer bestimmten Zeit (72 Stunden) wurde beobachtet, dass der ΔP schnell auf einen Maximalpunkt von 2,15 psi zu Beginn des Post-Flush-SWP in das Gestein anstieg und dann leicht auf einen Endpunktwert von 2,06 psi abfiel. Das Ausmaß des durch Mineralablagerungen verursachten Permeabilitätsverlusts wurde deutlich in den Gesteinsporen beobachtet, die in verschiedenen Situationen variierten. Ungefähr 44,32 % des anfänglichen Permeabilitätsverlusts wurden beim Vorspülen erzielt (Tabelle 3; K'1; Kern D'), aber mehr als der Permeabilitätsverlust (59,07 %) trat in der Ruhezeit auf (Tabelle 3; K'2; Kern D'). , Endlich; erreichte bei Post-Flush-Überschwemmungen einen Wert von 57,29 % (Tabelle 3; K'3, Kern D'). Ein Vergleich der Ergebnisse der Ablagerungsbildungsstudie (K'2 und K'3) zeigte, dass Mineralien, die die Porenhälse verstopfen, durch Nachspülfluten nicht wesentlich aus dem Kern gespült werden konnten (ca. 2 %; Tabelle 3). Abbildung 6b zeigt das Transportverhalten von SWP-basiertem Nanofluid (500-PE-cit-ANPs) in das Gestein (Kern D"). 500-ANPs-Nanofluid zeigte ein stärker unterschiedliches Druckverhalten als Kern D'. Der Differenzdruck stieg während der Vorphase an. Spülung und stabilisierte sich bei einem Wert von 2,31 psi, was zu einem prozentualen Rückgang der Permeabilität von 60,19 % führte (K „1; Kern D“; Abb. 6b). Darüber hinaus wurden größere Änderungen des Permeabilitätsrückgangs während der Retentionszeit und des SWP nach dem Spülen festgestellt Transport (81,15 %, K"2 und 67,52 %, K"3; Kern D"). Die Post-Flush-Injektion verringerte die Beeinträchtigung um etwa 13,63 % (K"2 minus K"3, Kern D"). Dennoch konnten adsorbierte Nanopartikel nicht vollständig aus dem Kern gespült werden. Bei der Post-SWP-Flutung, wie in Abb. 6b dargestellt, Die Permeabilitätsbeeinträchtigung war höher als nach der SWP-Spülung, wie in Abb. 6a dargestellt, was darauf hindeutet, dass einige Nanopartikel die Porennetzwerke blockiert hatten. Vergleich der relevanten Daten aus der Beeinträchtigungsstudie in Tabelle 3 (K'3core D' und K'3core D). ') weist darauf hin, dass 57,29 % der Verstopfung der Poren mit der Mineralablagerung zusammenhingen und der Rest (10,23 %) auf die irreversible Adsorption von Aluminiumoxid zurückzuführen war. Außerdem ergaben die Kernproben E, F niedrigere Differenzdruckkurven, wenn sie mit 0,05 Gew.-% und 0,1 geflutet wurden Gew.-% der AQDs. Wie aus der ΔP-Aufzeichnung in den Abb. 7b und 8b hervorgeht, begann der Druck sofort zu steigen, als die quantenbasierten Flüssigkeiten mit den Kernen (E", F") in Kontakt kamen. Der Differenzdruck war jedoch niedriger (weniger als 5–20 %) als die Injektion nanopartikelbasierter Flüssigkeiten (siehe Abb. 6b, 7b und 8b). In Bezug auf die Daten in Tabelle 3 gab es einen großen Sprung bei der Permeabilitätsverbesserung bei der Injektion nach dem Spülen in das Gestein (E“ und F“). Vergleich der Ergebnisse der gesamten Kesselsteinbildung während der Ruhezeit (Tabelle 3; K"2) (Mineralienablagerung + Partikelfreisetzung) in den Kernstopfen E" und F" mit den Kernproben E' und F' (die nur Mineralschäden aufwiesen, Tabelle 3; K'2), wenn ein quantenbasiertes Nanofluid als Injektion verwendet wurde, war die Permeabilitätsbeeinträchtigung von Kernproben, denen Nanofluide injiziert wurden, spürbar, mit einer minimalen Beeinträchtigung von 9,42 % in Kernprobe E“ und einer maximalen Beeinträchtigung von 13,26 % in Kernprobe F“. Eine Verbesserung von bis zu 77 % der Post-Flush-Injektion wurde für die erfolgreichsten Kernflutungen E“ und F“ in Tabelle 3 gesehen, was bedeutet, dass die Permeabilitätsbeeinträchtigung bei quantenbasierten Nanofluiden noch größer war Nicht schwerwiegend. Allerdings reduzierten Inkompatibilitätsphänomene während der Verweilzeit die Permeabilität in allen Kernstopfen deutlich um bis zu 61 % (Kern D', K'2, 59,07 %; Kern E', K'2, 61,30 %; Kern F', K). '2, 58,81 %). Darüber hinaus führten die Kerne D', E' und F' während der anfänglichen Fließ- und Verweilzeit zu einer größeren Permeabilitätsreduzierung als die Kerne D', E' und F', obwohl sie überschwemmt waren scheinbar ähnliche Zustände, die auf die Partikelbeeinträchtigung zurückgeführt werden könnten. Mineralien, die die Porenhälse verstopfen, konnten nicht wesentlich aus den Kernen entfernt werden, aber mehr als 35–73 % des adsorbierten Aluminiumoxids konnten während der Nachspülperiode aus den Kernen D“, E“ und F“ entfernt werden. γ-Al2O3 reduzierte die Permeabilität auf bis zu 10,23 % selbst bei geringerer Konzentration, wenn sie in poröse Medien geflutet werden. Bei quantenbasierten Nanofluiden wurde keine signifikante Beeinträchtigung (2–4 %) beobachtet. Abbildung 8b zeigt, dass die Zugabe von AQDs bis zu 0,1 Gew.-% nur geringe Auswirkungen auf den Druckanstieg hatte und die Beeinträchtigung der Permeabilität. Wenn Nanopartikel durch Porenhälse gelangen, kann es im Allgemeinen zu Adsorption, Desorption, Blockierung, Transport und Aggregation von Nanopartikeln kommen. Eine Blockierung findet statt, wenn der Durchmesser der Partikel größer als der Porenhals ist. Eine Aggregation von Nanopartikeln findet statt, wenn Das vorherige Gleichgewichtssystem bricht auf und Nanopartikel bilden Cluster44. Wenn die Gesamtkraft von fünf Kräften wie anziehenden Van-der-Waals-Kräften, Doppelschicht-Abstoßungskräften, geborenen Abstoßungskräften, Säure-Base-Wechselwirkungen und Hydrodynamik negativ ist, nimmt die Anziehung zwischen Nanopartikeln und Poren ab Die Abstoßung der Nanopartikel an den Wänden ist größer als die Abstoßung zwischen Nanopartikeln, was zu deren Adsorption an den Porenhälsen führt95. Andernfalls kommt es zur Desorption von Nanopartikeln aus den Porenwänden. Adsorption und Desorption sind ein dynamischer Gleichgewichtsprozess, der durch die Gesamtkraft zwischen Nanopartikeln und Porenwänden gesteuert wird96. Adsorptions- und Transportverhalten von Nanopartikeln in porösen Medien spielen eine sehr entscheidende Rolle für die Änderung der Benetzbarkeit96,97. Zhang et al.96 beschrieben, dass bei der Injektion in poröse Medien sowohl eine reversible als auch eine irreversible Adsorption von Nanopartikeln auftreten kann. Li et al.98 untersuchten den Einfluss der Nanopartikeladsorption auf den Transport und die Benetzbarkeitsänderung in wasserfeuchtem Bera-Sandstein. Ihre Ergebnisse zeigten, dass verschiedene Arten von Nanopartikeln ein unterschiedliches Adsorptions- und Desorptionsverhalten und eine unterschiedliche Fähigkeit zur Beeinträchtigung der Permeabilität aufweisen. Auch Arian et al. erklärten die reversible und irreversible Adsorption von bloßen und hybriden Silica-Nanopartikeln auf der Carbonatoberfläche unter Reservoirbedingungen99. Laut der Arbeit von Al-Anssari werden Nanopartikel sowohl reversibel als auch irreversibel auf der Carbonatoberfläche adsorbiert100. Wie von Wasan et al.90 hervorgehoben, kann die Benetzbarkeit von Gesteins-Öl-Wasser-Systemen durch Nanopartikel verändert werden, wenn sie auf Oberflächenfeststoffen adsorbiert werden, wodurch im Dreiphasenkontaktbereich eine Keilfilmstruktur entsteht, die einen Tropfen oder eine Blase benetzt In der Nähe des Dreiphasenkontakts entsteht eine feste Oberfläche, die die Ausbreitung von Flüssigkeiten mit Nanopartikeln fördert und das System wasserfeuchter macht90. In dieser Studie wurde die Wirkung von Nanostrukturen (AQDs und ANPs) auf die Änderung der Benetzbarkeit untersucht, indem die Restölproduktion aufgrund der spontanen Aufnahme in der Amott-Zelle und der Kontaktwinkel gemessen wurden. Diese typischen Tests könnten möglicherweise beweisen, dass der Mechanismus, der aufgrund dieser Partikel zu einer verbesserten Ölgewinnung im Karbonatgestein führt, möglicherweise mit einer Änderung der Benetzbarkeit zusammenhängt. Aufgrund von Beeinträchtigungs- und Verbesserungsphänomenen bei Permeabilitätsreduktionstests und Messungen der Benetzbarkeitsänderung könnte jedoch das Adsorptionsverhalten (reversibel oder irreversibel) von Aluminiumoxid sowohl in Quanten- als auch in Nanopartikelstrukturen bestätigt werden.

Differenzdruckkurven für das Fluidinjektionsexperiment in Abwesenheit von Öl für (a) Kern D', SWP/Retentionszeit/SWP (b) Kern D", 500-PE-cit-ANPs-Nanofluid/Retentionszeit/SWP, Retentionszeit = 72 H.

Differenzdruckkurven für das Fluidinjektionsexperiment in Abwesenheit von Öl für (a) Kern E', SWP/Retentionszeit/SWP (b) Kern E", 500-PE-cit-AQDs-Nanofluid/Retentionszeit/SWP, Retentionszeit = 72 H.

Differenzdruckkurven für das Fluidinjektionsexperiment in Abwesenheit von Öl für (a) Kern F', SWP/Retentionszeit/SWP (b) Kern F", 1000-PE-cit-AQDs-Nanofluid/Retentionszeit/SWP, Retentionszeit = 72 H.

Die Änderung der Benetzbarkeit durch Kontaktwinkelmessungen, spontane Imbibitionstests und Experimente zur Adsorption und Retention von Nanopartikeln durch verschiedene Konzentrationen und Arten von Nanostrukturen ergab, dass es unterschiedliche Verhaltensweisen zwischen AQDs und ANPs-Nanoflüssigkeiten gab. Wenn Nanostrukturen die gleiche Konzentration aufwiesen (500-PE-cit-AQDsswp und 500-PE-cit-ANPsswp), konnten ANPs ihre Benetzbarkeit deutlich zu wasserfeuchteren Bedingungen ändern als AQDs (Abb. 2c, e). Bei einer Konzentration von mehr als 0,05 Gew.-% für AQDs (1000-PE-cit-AQDs) zeigten experimentelle Ergebnisse, dass sich die Benetzbarkeit von 500-PE-cit-ANPs geringfügig ändern konnte, so dass sie wiederum wasserfeuchter war als bei 1000-PE-cit-AQDs ( Abb. 2d,e). Der Grund könnte mit grundlegenden Unterschieden wie Struktur, Oberflächenenergie und Größenwert zwischen AQDs- und ANPs-Partikeln zusammenhängen. Wie bereits erläutert, scheinen die in dieser Studie untersuchten Proben im Labor synthetisiert und kommerziell geliefert zu werden, sodass die Oberflächenenergie reiner Proben in dieser Studie keine genau definierte Größe ist. ANPs liegen vor, da größere Partikel und kristalline Formen eine stärkere Adsorption und Retention im Kern aufweisen als AQDs. Da der grundlegende Mechanismus für die Änderung der Benetzbarkeit aufgrund von Nanopartikeln deren Adsorption und Retention im Kern ist, könnten ANPs die Benetzbarkeit bei niedrigeren Konzentrationen erheblich verändern als AQDs. Laborergebnisse zum Nanopartikeltransport zeigten außerdem, dass AQDs und ANPs ein unterschiedliches Adsorptions- und Retentionsverhalten im Kern aufwiesen. Wenn 500-PE-cit-ANPs in den Kern injiziert wurden, zeigte das Nanofluid ein höheres Differenzdruckverhalten als das 1000-PE-cit-AQDs-Nanofluid (Abb. 6b, 8b). Basierend auf den Daten in Tabelle 3 konnten außerdem nur etwa 35 % der adsorbierten ANPs aus dem Kern ausgespült werden, während der Wert bei AQDs-Partikeln auf bis zu 70 % anstieg. Es kann erklärt werden, dass die Adsorption von ANPs je nach Mehrschichtigkeit an Porenwänden erfolgt. Andererseits können ANPs mit größeren Partikeln und kristalliner Form an den Porenwänden wachsen und die Adsorptionsschicht immer dicker machen, bis die Porenkanäle blockiert werden. Tavakoli et al.101 bewiesen, dass die geringere Oberflächenenergie von amorphem Aluminiumoxid im Vergleich zum kristallinen Typ diese Phase zur energetisch stabilsten Phase macht. Dadurch aggregieren ANPs mit kristalliner Form und höherer Oberflächenenergie leicht zu größeren Partikeln mit harter Agglomeration, wodurch die Adsorption von ANPs an Porenwänden mehrschichtig erfolgt. Die Adsorption von ANPs ist nahezu stark und der größte Teil der Adsorption ist irreversibel. Während die Adsorption von AQDs im amorphen Typ an Porenwänden aufgrund der geringeren Größe, der geringeren Oberflächenenergie und des geringeren Druckabfalls einer Monoschicht ähneln kann. Dies weist darauf hin, dass die Adsorption von AQDs die Größe des Porenkanalhalses nicht verringert oder dass die Adsorption von AQDs größtenteils reversibel ist. Diese Ergebnisse stimmen teilweise mit denen in der Arbeit von Li überein102. Li et al. untersuchten den Einfluss der Adsorption und des Transports von zwei Arten von Siliciumdioxid-Nanopartikeln (hydrophile Siliciumdioxid-Nanostruktur und hydrophile kolloidale Siliciumdioxid-Nanopartikel) auf die Änderung der Benetzbarkeit von mittelfeuchtem Bera-Sandstein. Druckabfallkurven zeigten, dass die Adsorption und Retention von Nanostrukturpartikeln im Kern signifikant war, während kolloidale Nanopartikel nicht viel adsorbierten. Ihre Ergebnisse zeigten, dass die Nanopartikel während der Injektion sowohl einer Adsorption und Desorption als auch einer Retention unterliegen. Basierend auf unseren Erkenntnissen in dieser Studie hatte 500-PE-cit-ANPs-Nanofluid eine bessere Adsorptionsfähigkeit als 1000-PE-cit-AQDs-Nanofluid, aber die Adsorption von 500-PE-cit-ANPs konnte Porenkanäle blockieren, was zu einer stärkeren Permeabilitätsreduzierung führte Die Adsorption von 1000-PE-cit-AQDs beeinträchtigte die Permeabilität nicht wesentlich.

In der vorliegenden Arbeit wurde das Potenzial der Verwendung von zwei Arten beschichteter Aluminiumoxidpartikel (PE-cit-AQDs und PE-cit-ANPs) als Mittel zur Verbesserung traditioneller EOR-Techniken untersucht, um die Ölförderung weiter zu steigern und die Lagerstättenbeeinträchtigung zu verringern. Aus den Analysebeobachtungen und den Testergebnissen wurden folgende Schlussfolgerungen gezogen:

Die Langzeitstabilität der Partikel wurde in SWP und erhöhter Temperatur (90 °C) für bis zu 1 Monat untersucht. Eine kolloidale Dispersion von Aluminiumoxidpartikeln wurde mit Citratligand und einem ausreichenden Anteil an Polyelektrolytpolymer auf Carboxylatsulfonatbasis erreicht. Die optimale Menge an Aluminiumoxidpartikeln in wässriger Suspension betrug für ANPs 0,05 Gew.-% und für AQDs bis zu 0,1 Gew.-%.

Die Ergebnisse der Benetzbarkeitsänderung und Tests zur spontanen Aufnahme bei Partikelexposition zeigten, dass sowohl 1000-PE-cit-AQDs- als auch 500-PE-cit-ANPs-Nanofluide signifikant wirksamer als 500-PE-cit-AQDs-Nanofluide waren, um die Benetzbarkeit von Ölfeuchtigkeit zu verändern Karbonatoberfläche zu einem wasserfeuchteren Zustand.

Die quantenbasierten Suspensionen verbesserten als neu formulierte Nanoflüssigkeit die Ölgewinnung aus Lagerstättengestein bei höheren Konzentrationen (0,1 Gew.-%). Ein erheblicher Anstieg der Ölproduktion wurde für 500-PE-cit-ANPs- und 1000-PE-cit-AQDs-Nanofluide (34–38 %) aus OOIP durch Core-Flood-Verdrängungsexperimente beobachtet.

Messungen der Permeabilitätsbeeinträchtigung ergaben, dass etwa 55–57 % der Verstopfungen der Poren auf Mineralablagerungen zurückzuführen waren.

Es wurde festgestellt, dass quantenbasierte Al2O3-Nanoflüssigkeiten die geringste Beeinträchtigung (~ 2–4 %) und γ-Aluminiumoxid-basierte Nanoflüssigkeiten eine höhere Beeinträchtigung (~ 10 %) auf den Oberflächen der Carbonatkörner aufwiesen. "

Aluminiumnitrat-Nonahydrat, Hexamethylentetramin, Zitronensäure, Kaliumnitrat, Kaliumhydroxid, Calciumchlorid-Dehydrat und Natriumchlorid wurden von der Firma Merck bereitgestellt. In dieser Arbeit wurden kommerzielles γ-Al2O3-Nanopartikelpulver (< 99,99 %, bereitgestellt von der Firma Scharlau) und α-Al2O3-Quantenpunkte (hausintern synthetisiert nach Nemade'work62) als Aluminiumoxid-Nanopartikel (ANPs) und Quantenpunkte verwendet ( AQDs)-basierte Nanoflüssigkeiten. Ein Polyelektrolytpolymer auf Carboxylat-Sulfonat-Basis (Acrylamidosulfonsäure/Acrylsäure/Acrylamido) wurde zur Stabilisierung von Aluminiumoxidpartikeln bei Hochreservoirbedingungen entwickelt.

Aus einer iranischen Karbonatlagerstätte wurde leichtes aromatisches Rohöl mit einer Schwerkraft von 40˚ American Petroleum Institute (API) und einem Asphaltengehalt von etwa 0,2 % gewonnen, was es zu einem geeigneten Kandidaten für experimentelle EOR-Tests machte. Das Öl wurde durch einen 0,5-µm-Filter gefiltert, um alle festen Verunreinigungen zu entfernen.

Meerwasser (Meerwasser des Persischen Golfs) mit einem pH-Wert von 7,1 wurde als Medium mit Ionenstärke sowohl als Hauptbasisdispersionsflüssigkeit als auch als injiziertes Wasser in allen EOR-Experimenten verwendet. Die verschiedenen synthetischen Solen wurden auch hergestellt, um die Auswirkungen von Medien mit hohem Salzgehalt und kationenreichen Medien (Ca2+) auf die Stabilität von Nanoflüssigkeiten zu untersuchen. Sie wurden mit reinen Chemikalien wie Natriumchlorid, Calciumchlorid und entionisiertem Wasser mit einer Leitfähigkeit von 1,34 × 10–4 s/m hergestellt. Formationswasser, FW (aus einem iranischen Karbonatreservoir) wurde für Gesteinssättigungs- und Inkompatibilitätstests verwendet. Die ionischen Zusammensetzungen dieser Wässer wurden in (Tabelle S1 mit unterstützenden Informationen) aufgenommen. Der Einfachheit halber war SWP Meerwasser des Persischen Golfs; SB1, SB2, SB3 und SB4 waren synthetische Solen.

EOR-Tests wurden untersucht, um die Rolle von Größe, Partikelmorphologie und Konzentrationseffekt von Aluminiumoxidpartikeln zu untersuchen, wobei der Schwerpunkt ausreichend auf dem Trend verschiedener Parameter liegt, die die Bedingungen unterirdischer Lagerstätten verändern. Sowohl die Kontaktwinkelmessungen als auch die Amott-Zellentests wurden verwendet, um die qualitative und quantitative Reihenfolge der Benetzbarkeitsänderungen der Gesteinsoberflächen, einschließlich Karbonatscheiben und Kernstopfen, zu bewerten. Dynamische Kernverschiebungen wurden durchgeführt, um den Wasser-Nanofluid-Öl-Fluss und das Formationsschädigungsverhalten in porösen Medien unter Reservoirbedingungen zu testen. Um ölnasse Proben vorzubereiten, wurden die gereinigten Kernstopfen (gesammelt aus einem Karbonatreservoir im Iran) 24 Stunden lang in einem Vakuumsystem unter Druck mit Formationswasser gesättigt, dann damit geflutet, um die absolute Flüssigkeitsdurchlässigkeit zu berechnen, und schließlich erneut mit Formationswasser geflutet Rohöl wurde bis zur irreduziblen Wassersättigung (Swi) erhitzt und 40 Tage lang in ein unter Druck stehendes Rohöl (750 psi) bei 90 °C gegeben. Bei diesen Gesteinsproben handelte es sich um Karbonat, bei dem es sich typischerweise um Dolomit handelte. Die physikalischen Eigenschaften und die Beschreibung der Kernproben sind in (unterstützende Informationen zu Tabelle S2) aufgeführt.

Alle wichtigen Daten, die während dieser Studie generiert oder analysiert wurden, sind in diesem veröffentlichten Artikel [und seinen ergänzenden Informationsdateien] und einer begrenzten Anzahl anderer enthalten, die bei Bedarf auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich sind.

Aluminiumoxid-Nanopartikel

Aluminiumoxid-Quantenpunkte

Beschleunigte Oberfläche und Porosimetrie

Relative Konzentration der verbleibenden Nanostrukturen in Suspension

Dynamische Lichtstreuung

Durchlässigkeit (md)

Nanopartikel

Originalöl vorhanden

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Fakultät für Chemieingenieurwesen, Technische Universität Amirkabir, Teheran, 15875-4413, Iran

Nosrat Izadi und Bahram Nasernejad

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Alle Autoren haben das Manuskript überprüft.

Korrespondenz mit Bahram Nasernejad.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

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Eingegangen: 22. Januar 2022

Angenommen: 25. April 2022

Veröffentlicht: 09. Juni 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-12387-y

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