Einfluss der Koronapolung auf die ZnO-Eigenschaften als n

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 21489 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Es wurden Koronapolungseffekte auf die optischen und strukturellen Eigenschaften von Zinkoxid (ZnO)-Dünnfilmen untersucht, die durch die Sol-Gel-Schleuderbeschichtungstechnik hergestellt wurden. Eine Untersuchung mit einem Rasterkraftmikroskop zeigte die Bildung einer Pyramidenkornstruktur auf der Corona-behandelten Oberfläche. Es wurde festgestellt, dass der grün-gelbe Photolumineszenzpeak, der bei 2,36 eV zentriert ist und mit dem Antisite-Sauerstoff-OZn-Defekt korreliert, abnimmt. Röntgenbeugungsmuster zeigten, dass die Corona-Behandlung die polykristalline Natur verstärkte und die Korngrößen der ZnO-Dünnfilme vergrößerte, was sich auch positiv auf den Elektronentransport auswirkte. Die Rolle der Oberflächenrauheit des ZnO-Dünnfilms als Elektronentransportschicht bei der Bestimmung des photovoltaischen Effekts der invertierten Solarzellen (ISCs) wurde durch die Herstellung von ISCs auf Basis von P3HT/PC61BM untersucht. Der mit diesen hergestellten ISCs erzielte Leistungsumwandlungswirkungsgrad (PCE) stieg von 3,05 auf 3,34 %.

Organische Solarzellen (OSCs) haben in den letzten drei Jahrzehnten aufgrund ihrer potenziellen Vorteile bei der kostengünstigen Gewinnung von Solarenergie großes Interesse geweckt1,2,3. Der gebräuchlichste Typ von OSCs basiert auf einer Bulk-Heterojunction-Struktur (BHJ), wobei die photoaktive Schicht aus einer Mischung aus Donor (D) und Akzeptor besteht, die zwischen einem Poly(3,4-ethylendioxythiophen):Poly(styrolsulfonat) eingebettet ist ) (PEDOT:PSS)/Indiumzinnoxid (ITO)-Anode und eine Metallkathode mit niedriger Austrittsarbeit4,5. Das Erreichen einer hohen Effizienz bei gleichzeitiger Aufrechterhaltung einer langfristigen Umgebungsluftstabilität bleibt jedoch ein kritisches Problem für BHJ-OSCs. Invertierte Solarzellen (ISCs) sind einer der erfolgreichen Ansätze zur Verbesserung der Stabilität und Leistung von BHJ-OSCs6,7. Die Entwicklung von ISCs hängt vollständig von den elektrischen und Oberflächeneigenschaften der Kathodengrenzflächenschichten ab. Infolgedessen führt die Suche nach einer Elektronentransportschicht (ETL) zur Verwendung einer großen Anzahl von Metalloxiden wie Titanoxid (TiOx)8,9, Cäsiumcarbonat (CsCO3)10,11 und Zinkoxid (ZnO). )12. Unter all diesen ETL-Materialien wird ZnO aufgrund seiner geringen Austrittsarbeit häufiger verwendet, was die Bildung eines ohmschen Kontakts mit der photoaktiven Schicht ermöglicht13. Darüber hinaus verfügt ZnO über spezifische Eigenschaften wie niedrige Kosten, gute Luftstabilität, Ungiftigkeit und hohe Transparenz im sichtbaren/nahinfraroten Spektralbereich14. Zur Herstellung der ZnO-Dünnfilme werden verschiedene Abscheidungstechniken verwendet, z. B. Atomlagenabscheidung (ALD)15, chemische Gasphasenabscheidung (CVD)16, HF-Magnetronsputtern17, Sprühpyrolyse18, gepulste Laserabscheidung19, elektrochemische Abscheidung20 und Sol-Gel-Spin Beschichtungstechnik21,22,23. Die Sol-Gel-Methode bietet die Möglichkeit, dünnfilmgestützte Nanopartikel24 herzustellen, die Stöchiometrie hervorragend zu steuern und die Filmzusammensetzung leicht zu modifizieren25.

In der vorliegenden Studie wurde der Einfluss der Corona-Polungsbehandlung auf den mit der Sol-Gel-Methode hergestellten ZnO-Dünnfilm mithilfe eines Rasterkraftmikroskops (AFM), UV-Vis-Absorption, Photolumineszenzspektroskopie (PL) und Röntgenbeugung untersucht ( XRD). Darüber hinaus wurde die Photovoltaikleistung von hergestellten ISCs unter Verwendung der ITO/ZnO/P3HT:PC61BM/MoO3/Ag-Architektur vorgestellt. Darüber hinaus wurde die vergleichende Leistung dieser Geräte mit und ohne Corona-Polung von ZnO-Dünnfilmen untersucht.

Es handelte sich um Zinkacetat-Dihydrat „Zn(CH3COO)2·2H2O“ (99,9 % Reinheit), 2-Methoxyethanol (99,8 % Reinheit), Ethanolamin (99,5 % Reinheit) und 1,2-Dichlorbenzol (wasserfrei, 99 %) (DCB). gekauft von Sigma-Aldrich. Poly(3hexylthiophen) (P3HT) mit 91–94 % Regioregularität und [6,6]-Phenyl-C61-buttersäuremethylester (PC61BM) wurden von Ossila bezogen. Mit Indium-Zinn-Oxid (ITO) beschichtete Glassubstrate mit einem Schichtwiderstand von (15–20) Ω/sq wurden von Lumtec, Taiwan, bezogen. Alle Materialien wurden unverändert und ohne weitere Reinigung verwendet.

ZnO-Dünnfilme wurden mithilfe der Sol-Gel-Verarbeitungsmethode auf ITO-beschichteten Glassubstraten abgeschieden. Die ITO-Substrate wurden nacheinander jeweils 10 Minuten lang durch Ultraschall in einem Reinigungsmittel, destilliertem Wasser, Isopropylalkohol und Aceton gewaschen. Die gewaschenen und getrockneten Substrate wurden sofort für 5 Minuten in einen Sauerstoffplasmareiniger überführt. Der Zinkvorläufer wurde hergestellt, indem 0,5 g Zinkacetat-Dihydrat in 5 ml 2-Methoxyethanol mit 0,14 mg Ethanolamin (als Stabilisator) gelöst und 12 Stunden lang unter Umgebungsluftbedingungen gerührt wurden. Die dünnen Filme wurden mithilfe der Schleuderbeschichtungstechnik (3000 U/min, 40 s) auf plasmagewaschenen ITO-Substraten abgeschieden26,27. Die hergestellten Filme wurden in zwei Vergleichsfilme aufgeteilt: Der erste Film wurde 1 Stunde lang bei 200 °C getempert. Der andere Film wurde 1 Stunde lang bei 200 °C unter dem Corona-Polungseffekt (6 kV angelegte Gleichspannung, 0,5 cm Nadel-Proben-Abstand) getempert, wie in Abb. 1 gezeigt. Danach wurde die angelegte Spannung bis beibehalten der Film erreichte Raumtemperatur. Beide Filme wurden für die nächsten Abscheidungsschritte in ein Glove-Box-System überführt.

Schematische Darstellung eines Corona-Polgeräts.

Eine Mischung aus 20 mg P3HT und 20 mg PC61BM wurde in 1 ml DCB im Gewichtsverhältnis 1:1 gelöst und 12 Stunden bei 60 °C gerührt. Es wurden zwei Arten invertierter organischer Solarbauelemente hergestellt: Das erste Bauelement wurde auf der unbehandelten ZnO-Schicht abgeschieden und wird im Folgenden als D1 bezeichnet. Das zweite Gerät wurde auf der Corona-behandelten ZnO-Schicht hergestellt und erhielt den Namen D2. Zum Filtern der gerührten Lösung wurde ein 0,45 µm Tetrafluorethylen (PTFE)-Filter verwendet. Die filtrierte Lösung von P3HT/PC61BM wurde 1 Minute lang bei 600 U/min auf beide Arten von ZnO-Schichten aufgeschleudert und dann 10 Minuten lang bei 100 °C getempert. Schließlich wurden MoO3 (7 nm) und Ag (100 nm) durch eine Schattenmaske thermisch abgeschieden, wodurch für beide Geräte eine Gerätefläche von 0,06 cm2 entstand. MoO3 fungiert im Wesentlichen als Lochtransportschicht (HTL) und fördert offensichtlich den ohmschen Kontakt zwischen der aktiven Schicht und der Ag-Anode, um die Lochextraktion zu beschleunigen28. Die umgekehrte Struktur beider Geräte D1 und D2 war ITO/ZnO/P3HT:PC61BM/MoO3/Ag, wie in Abb. 2a dargestellt.

(a) Die Gerätedarstellung der invertierten organischen BHJ-Solarzelle, (b) Schematische Beschreibung des Energieniveaudiagramms der invertierten Solarzellenvorrichtung.

Die Oberflächenmorphologie der ZnO-Dünnfilme wurde mit einem Rasterkraftmikroskop (flex AFM3) untersucht. Beim Scannen wurde der Kontaktmodus mit der Software Nano surf C300 (Version 3.5.0.31) verwendet. Das UV-sichtbare Absorptionsspektrum der ZnO-Dünnfilme wurde mit dem UV/Vis-Spektrophotometer JASCO (V-630) erhalten. Zur Messung der PL-Spektren von ZnO-Dünnfilmen wurde ein Photolumineszenz (PL)-Aufbau (He-Cd-Laser, CW, 325 nm, max. 200 mW, KIMMON KOHA CO., LTD.) verwendet. Die Röntgenbeugungsmuster (XRD) wurden mit einem Shimadzu XRD-6000 Röntgendiffraktometer aufgezeichnet. Die Strom-Spannungs-Messungen wurden unter 100 mW/cm2 AM 1,5 G-Bestrahlung mit einem computergesteuerten Keithley 2400-Quellenmessgerät aufgezeichnet.

Abbildung 2B stellt das höchste besetzte Molekülorbital (HOMO) und das niedrigste unbesetzte Molekülorbital (LUMO) des hergestellten Geräts dar. Um den Einfluss der Corona-Polung auf die Oberflächenmorphologie des ZnO-Films zu untersuchen, wurden AFM-Messungen durchgeführt und sind in Abb. 3 dargestellt. Bei genauer Betrachtung der AFM-Bilder wurde festgestellt, dass die Oberfläche des unbehandelten Corona-ZnO-Films aus besteht längliche Körner mit einer quadratischen Mittelrauheit (RMS) von 28,65 nm (Abb. 3a). Allerdings zeigt der ZnO-Film nach der Corona-Behandlung eine Pyramidenkornstruktur und weist eine große RMS-Oberflächenrauheit von 66,16 nm auf, wie in Abb. 3b dargestellt. Daher ist es offensichtlich, dass der Corona-Polungseffekt die Morphologie der Oberfläche erheblich verändern kann. Die Erhöhung der Oberflächenrauheit kann die Ladungstransportentfernung effektiv verringern und den Photostrom Jsc verbessern. Darüber hinaus kann die scharfe nanoskalige Textur auf der Oberfläche des Corona-behandelten ZnO-Dünnfilms die Elektronenextraktion aus der photoaktiven Schicht weiter verbessern.

Die 3D-AFM-Bilder der ZnO-Schicht (a), getempert bei 200 °C, und (b) getempert bei 200 °C unter angelegten 6 kV.

Die UV-sichtbare Absorption der ZnO-Dünnfilme wurde im Wellenlängenbereich von 300–1100 nm als Funktion der Corona-Behandlung untersucht. Wie aus Abb. 4a ersichtlich ist, beträgt die Wellenlänge einer excitonischen Absorption etwa 325 nm. Das Vorhandensein dieses excitonischen Peaks weist darauf hin, dass die ZnO-Filme eine gute Strukturqualität aufweisen. Der mit 6 kV behandelte ZnO-Film zeigt eine geringere Absorption im sichtbaren Bereich (400–700 nm). Der Wert der optischen direkten Bandlücke (\({\text{E}}_{{\text{g}}}^{{\text{d}}}\)) der ZnO-Filme wurde wie folgt ermittelt Beziehung durch Extrapolation der linearen Komponente von (αhυ)2-gegen-(hυ)-Diagrammen29,30:

Dabei ist α der Absorptionskoeffizient, β eine Konstante und hυ die Photonenenergie. Abbildung 4b zeigt die (αhυ)2-gegen-(hυ)-Diagramme. Es wurde beobachtet, dass der Wert von \({\text{E}}_{{\text{g}}}^{{\text{d}}}\) der ZnO-Dünnfilme von 3,39 auf 3,33 eV abnahm Corona-Behandlung. Diese Verringerung der optischen Bandlücke kann auf eine Zunahme der Korngröße zurückgeführt werden.

(a) Absorption von ZnO-Dünnfilmen, (b) Auftragung von (αhv)2 gegen hν für ZnO-Dünnfilme.

Die bei Raumtemperatur gemessenen Photolumineszenzspektren (PL) der vorbereiteten ZnO-Dünnfilme sind in Abb. 5 dargestellt. In beiden Spektren der ZnO-Dünnfilme werden zwei Lumineszenzpeaks beobachtet, wobei der erste Peak bei 3,11 eV nahe der Bandkante zentriert ist und zugeordnet ist zur freien Exzitonenemission31. Der andere Peak ist eine breite grün-gelbe Emission bei 2,36 eV, die möglicherweise auf intrinsische Defekte in den ZnO-Dünnfilmen zurückzuführen ist. Es gibt fünf Arten von intrinsischen Defekten in ZnO-Filmen; Zink-Leerstelle VZn, Sauerstoff-Leerstelle VO, interstitielles Zink Zni, interstitieller Sauerstoff Oi und Antisite-Sauerstoff OZn. Sun verwendete die lineare Muffin-Zinn-Orbitaltechnik mit vollem Potenzial, um die Energieniveaus der intrinsischen Defekte im ZnO-Film zu berechnen32, wie in Abb. 6 dargestellt. Die Energielücke von 2,38 eV vom unteren Ende des Leitungsbandes bis zum OZn-Niveau stimmt mit überein Energie der grün-gelben Emission in unseren Spektren. Das heißt, die grün-gelbe Emission wurde hauptsächlich durch OZn-Defekte verursacht33. Es ist zu beachten, dass eine leichte Rotverschiebung der UV-Emission bei 3,0 eV für den mit ZnO behandelten Film um 6 kV beobachtet wird. Die Rotverschiebung der UV-Emission kann auf die Zunahme der Korngröße zurückgeführt werden. Es wurde festgestellt, dass die mit der grün-gelben Emission verbundene PL-Intensität abnimmt. Diese Abnahme der grün-gelben Emission könnte mit der Abnahme der Konzentration von Antisite-Defekt-OZn im ZnO-Dünnfilm korrelieren. Wir schlagen vor, dass der Koronapolungseffekt mehr Zni und VO fördert, was zu einem niedrigen OZn-Gehalt führt. Die Abhängigkeit der Partikelgröße von der Corona-Behandlung steht im Einklang mit dem unten diskutierten XRD-Muster.

PL-Spektren von ZnO-Dünnfilmen.

Die berechneten Defektniveaus im ZnO-Film32.

Röntgenbeugung (XRD) wurde verwendet, um den Einfluss der Corona-Polungsbehandlung auf die Struktur des ZnO-Dünnfilms zu untersuchen, wie in Abb. 7 dargestellt. Die Beugungspeaks liegen bei 30,02°, 34,01°, 36,77°, 47,49° und In beiden ZnO-Filmen wurden 56,77° entsprechend den ZnO-Ebenen (100), (002), (101), (102) und (110) beobachtet34. Es wurde festgestellt, dass die Intensität der Peaks mit dem Corona-behandelten Film zunahm. Die erhöhte Intensität der Peaks weist auf eine bevorzugte Orientierung entlang der c-Achse hin und weist auf die polykristalline Beschaffenheit des ZnO-Films hin.

Röntgenbeugungsmuster von ZnO-Schichten.

Die Kristallitgrößen (D) der Filme wurden aus der Halbwertsbreite (FWHM) der Beugungspeaks mithilfe der Debye-Scherrer-Gleichung wie folgt geschätzt35:

Dabei ist λ die Wellenlänge des Röntgenstrahls (λ = 0,154 nm), β die Verbreiterung des Peaks bei FWHM und θ der Bragg-Winkel des Peaks. Die geschätzten Strukturparameter sind in Tabelle 1 aufgeführt. Es ist zu beobachten, dass die Korngrößen mit der Wirkung der Corona-Polierungsbehandlung zunahmen.

Als nächstes untersuchten wir mithilfe eines ISC-Gerätedesigns (siehe Abb. 2a) die PV-Eigenschaften der hergestellten Geräte D1 und D2, die auf der unbehandelten bzw. Corona-behandelten ZnO-Schicht abgeschieden wurden. Abbildung 8 zeigt repräsentative Stromdichte-Spannungs-Kennlinien (J-V) von Solarzellengeräten unter 100 mW/cm2 AM 1,5 G-Bestrahlung. Die extrahierten PV-Daten sind in Tabelle 2 aufgeführt. Das Gerät D1 weist eine Leerlaufspannung (Voc) von 0,61 V, eine Kurzschlussstromdichte (Jsc) von 9,67 mA/cm2, einen Füllfaktor (FF) von 51,80 % auf. und eine Leistungsumwandlungseffizienz (PCE) von 3,05 %. Gerät D2 zeigt jedoch einen Voc von 0,61 V, einen Jsc von 10,46 mA/cm2, einen FF von 52,38 % und einen PCE von 3,34 %. Es ist zu erkennen, dass Gerät D2 im Vergleich zu D1 eine verbesserte Leistung aufweist. Sowohl Jsc als auch PCE für D2 werden erheblich verbessert, während sich die Voc beider Geräte nicht ändert. ZnO ist weithin für seine Rolle als Lochblockierungs- und Elektronentransportschicht bekannt. Die verbesserte Leistung des Geräts D2 ist also auf die Zunahme der Oberflächenrauheit der behandelten ZnO-Schicht zurückzuführen, die wiederum die Kontaktgrenzflächen mit der photoaktiven Schicht vergrößerte, wie in Abb. 9a, b verdeutlicht. Darüber hinaus kann die scharfe nanoskalige Textur auf der Oberfläche der Corona-behandelten ZnO-Schicht für kontinuierlichere Elektronentransportwege sorgen und die Dissoziation der Exzitonen erleichtern.

J-V-Kennlinien von hergestellten Geräten gemäß AM 1.5

Schematische Darstellung einer invertierten Bulk-Heterojunction-Solarzelle, abgeschieden auf (a) einer bei 200 °C getemperten ZnO-Schicht und (b) einer bei 200 °C unter angelegten 6 kV getemperten ZnO-Schicht.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass der Einfluss der Corona-Polungsbehandlung auf Struktur-, Absorptions- und PL-Spektren in Sol-Gel-basierten ZnO-Dünnfilmen auf Glassubstraten kritisch untersucht wurde. Das XRD-Muster eines durch Corona-Polierung behandelten ZnO-Dünnfilms zeigte eine verbesserte polykristalline Natur und größere Korngrößen als ein unbehandelter Film. Je größer die Korngröße, desto weniger Korngrenzen und Oberflächenfallen. Die Absorptionskantenanalyse ergab, dass die optische Bandlückenenergie mit der Corona-Behandlung abnimmt. In den PL-Emissionsspektren werden ein UV-Emissionspeak bei 3,11 eV und ein grün-gelber Emissionspeak bei 2,36 eV beobachtet. Die Intensität des grün-gelben Peaks aufgrund des Antisauerstoff-Ozn-Defekts nahm aufgrund des Corona-Poling-Effekts ab. AFM-Bilder zeigten eine scharfe nanoskalige Textur mit einem RMS von 66,16 nm auf der Topographie des Corona-behandelten ZnO-Dünnfilms. Es wurde festgestellt, dass der Jsc im ISC-Gerät auf Basis der Corona-behandelten ZnO-Schicht mit einer großen ZnO/P3HT: PC61BM-Kontaktgrenzflächenfläche verbessert wurde, die die Exzitonentrennung erleichtert.

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A. El-Shaer

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ES plante und führte die Experimente durch und verfasste das Manuskript. AM führte die Experimente durch und schrieb die Methoden. AHEF überwachte die Arbeit und redigierte das Manuskript. An der Aufsicht war auch AES beteiligt.

Korrespondenz mit E. Salim.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Magdy, A., El-Shaer, A., EL-Farrash, AH et al. Einfluss der Koronapolung auf die Eigenschaften von ZnO als n-Typ-Schicht für optoelektronische Geräte. Sci Rep 12, 21489 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-25984-8

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Eingegangen: 24. August 2022

Angenommen: 07. Dezember 2022

Veröffentlicht: 12. Dezember 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-25984-8

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